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化学进展 2012, No.0203 上一期 后一期 返回主页

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特约稿
分子识别与温度响应复合智能材料
谢锐, 杨眉, 程昌敬, 姜晶, 褚良银
2012, 24 (0203): 195-202 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
研究和开发具有双重和多重刺激响应型智能高分子材料已成为一个重要的发展方向。本文详细地综述了我们近年来在基于聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)和β-环糊精(β-CD)的复合智能线型高分子、复合智能微球和复合智能膜方面的研究进展。不同形式的复合智能材料均采用相同的反应机理制备。综述了制备工艺条件、共聚单体比例、接枝率、客体分子种类和浓度等因素对于不同形式复合智能材料的温度响应性和分子识别特性的影响规律,并对复合智能膜在亲合分离、控制释放和手性拆分等方面的应用进行了介绍。评述了分子识别与温度响应复合智能材料的研究意义和发展方向,并对其应用前景进行了展望。
综述与评论
均相催化氧化中的活性中间体多样性
汪玉娟, 徐杰, 尹国川
2012, 24 (0203): 203-211 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
过渡金属离子在各种化学及生物氧化中扮演着极为重要的作用, 现有的研究表明参与催化氧化的关键活性物种已不再局限于金属氧物种(Mn+ O), 金属氢氧物种(Mn+—OH)与金属过氧物种(Mn+—OOH)均被发现能够参与各种氧化反应。有些有机化合物也能直接催化有机物的氧化反应, 同时,相似的有机物如NADH和辅酶Q一直在生物代谢中发挥着重要作用。但是,现有的研究结果还难以清楚解释生物体系中各种氧化酶在不同的氧化反应中选择特定活性物种的内在原因。因此,了解这些活性物种之间的氧化性能异同性将非常有助于了解酶对它们的选择,进而理解酶的催化氧化机理,为药物设计提供理论基础,同时也有助于设计新的氧化催化剂。本文对在各种均相催化氧化及生物氧化反应中出现的主要活性中间体种类、各中间体的反应性能、反应机理进行了总结,并就现有的实验数据对过渡金属氧物种与氢氧物种的氧化性能相似性及相异性进行了初步评述。
仲醇的氧化动力学拆分
张月成, 赵姗姗, 米国瑞, 赵继全
2012, 24 (0203): 212-224 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
光学活性仲醇是非常重要的合成多种具有药物和生物活性化合物的原料和关键中间体,它们可通过外消旋仲醇的氧化动力学拆分获得。本文按氧化剂和手性催化剂的类别分类综述了近年来通过氧化动力学拆分获得光学活性仲醇方法的进展,并对一些方法的机理进行了描述。对以(-)-金雀花碱-钯(Ⅱ)、金雀花碱类似物-钯(Ⅱ)、N-杂环卡宾(NHC)-钯(Ⅱ)、手性双官能团-铱配合物以及手性(ON)-钌(salen)配合物催化的分子氧为氧化剂的仲醇的氧化动力学拆分进行了充分讨论。此外,还讨论了手性salen-锰(Ⅲ)催化二乙酰基碘苯以及通过不对称氢转移的方法对仲醇的氧化动力拆分。可以发现,(-)-金雀花碱-钯(Ⅱ)-分子氧体系在目前所有仲醇氧化动力学拆分体系中表现最佳。用于仲醇氧化动力学拆分的高效体系仍有待进一步开发。
磁性离子液体的应用研究
陈彪, 隆泉, 郑保忠
2012, 24 (0203): 225-234 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
磁性离子液体是指能够吸附在磁铁上,在外加磁场作用下具有一定磁化强度的离子液体。本文综述了自2004年磁性离子液体概念提出至今在各领域的应用,其可以催化吡咯、3-甲基噻吩等单体合成导电高分子纳米微球,同时起到溶剂和模板的作用;还可以通过外加磁场调整产物的微观结构和形貌,从而得到不同的纳米结构;它也可以充当Lewis酸催化剂,催化傅克反应等一系列化学反应,并可以回收重复使用,而且回收有望通过磁场简单实现;与碳纳米管以共价键结合可以制备具有磁性的碳纳米管。除此之外,磁性离子液体在光控顺磁性超分子体系、吸收有机挥发物等领域的应用在近年也陆续有报道。
石墨烯及其复合材料在锂离子电池中的应用
周冠蔚, 何雨石, 杨晓伟, 高鹏飞, 廖小珍, 马紫峰
2012, 24 (0203): 235-245 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
石墨烯是一种单原子层厚度的石墨材料,具有独特的二维结构和优异的电学、力学以及热学性能。同时它也是一种具有良好应用前景的锂离子电池电极材料。电极材料的微观结构对其性能有很大影响,利用石墨烯获得具有特殊形貌和微观结构的电极材料,能有效改善材料的各项电化学性能。本文综述了石墨烯及其复合材料在锂离子电池中的应用研究进展。在负极复合材料中,石墨烯不仅可以缓冲材料在充放电过程中的体积效应,还可以形成导电网络提升复合材料的导电性能,提高材料的倍率性能和循环寿命。通过优化复合材料的微观结构,例如夹层结构或石墨烯片层包覆结构,可进一步提高材料的电化学性能。在正极复合材料中,石墨烯形成的连续三维导电网络可有效提高复合材料的电子及离子传输能力。此外,相比于传统导电添加剂,石墨烯导电剂的优势在于能用较少的添加量,达到更加优异的电化学性能。最后对石墨烯复合材料的研究前景进行了展望。
燃料电池纳米催化剂的稳定化
陈维民
2012, 24 (0203): 246-252 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
低温燃料电池是理想的移动式电源,它所采用的电催化剂主要为Pt基贵金属纳米催化剂。提高纳米催化剂在电池内部环境中的稳定性、抑制其活性衰减,对于延长低温燃料电池的使用寿命和节约成本具有十分重要的意义。本文从三个方面综述了近年来在低温燃料电池纳米催化剂稳定化方面的研究进展。首先,通过载体效应实现催化剂的稳定化,包括碳载体的石墨化、碳载体的掺杂、表面功能化及其他载体的采用等。其次,通过空间效应实现催化剂的稳定化,包括催化剂粒子表面覆盖、催化剂粒子微孔嵌入、催化剂表面杂多酸单层自组装及聚合物电解质空间阻隔等。再其次,通过协同效应实现催化剂的稳定化,包括提升金属粒子的氧化电位、强化组分间的相互作用等。最后,对低温燃料电池纳米催化剂稳定化的发展前景进行了展望。
干胶法合成分子筛
杨娜, 岳明波, 王一萌
2012, 24 (0203): 253-261 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
相对于传统的水热合成法,干胶法(dry gel conversion,DGC)合成分子筛具有产量高、废液量少等优势。本文综述了近十年来DGC合成分子筛的研究进展。以水为线索,总结了外加水和固有水(指原料干胶所含的水)在DGC中对分子筛的生长、晶相的转换与物化性质的影响,论述了在DGC条件下分子筛的生长过程和晶化机理,介绍了DGC在介孔-微孔复合分子筛、分子筛膜、单块材料等新型分子筛材料合成中的一些实例。
多孔碳材料的制备
吴雪艳, 王开学, 陈接胜
2012, 24 (0203): 262-274 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
多孔碳材料不仅具有碳材料化学稳定高、导电性好等优点,由于多孔结构的引入,还具有比表面积高、孔道结构丰富、孔径可调等特点,在催化、吸附和电化学储能等方面都得到了广泛的应用。本文综述了微孔、介孔、大孔及多级孔碳等多孔碳材料的最新研究进展,重点介绍了多孔碳孔道结构的调控,并对多孔碳材料的应用进行了展望。
埃洛石纳米管的应用研究现状
马智, 王金叶, 高祥, 丁彤, 秦永宁
2012, 24 (0203): 275-283 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
埃洛石纳米管是一种新型的纳米材料,价廉易得且具有优异的性能,目前对它的研究是国际材料领域的前沿和热点,与碳纳米管相比它具有独特的结构特点和明显的资源优势。本篇综述回顾了埃洛石纳米管的应用研究进展,扼要介绍了埃洛石纳米管的化学组成及晶体结构。埃洛石纳米管的功能与其结构特点息息相关,文章以它对水、甲醇、乙醇等氢键流体的输运性能、对燃料气体的储存容纳、对药物大分子微胶囊包裹以及作为治理环境吸附剂等为例,浅谈它在物质吸附、储存、输运方面的应用;以它作为重油催化裂化的催化剂和酶及金属氧化物的催化剂载体为例,浅谈在催化方面的应用。最后,对高岭土资源的有效开发利用以及埃洛石纳米管应用研究领域的未来方向提出了一些设想。
分级结构纳米氧化铝的可控合成及应用
汤睿, 李平
2012, 24 (0203): 284-293 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
分级结构纳米氧化铝由于具有微-纳米尺度的协同和偶合效应近年来受到广泛关注。本文将不同形态的分级结构分为空心球状结构、核壳结构、簇状结构和阵列结构4种一般类型,并综述了其合成进展。简要评述了合成过程中的影响因素及分级结构形成的机理,并概述了其热稳定性的相关研究,还列举了其在光学与催化等领域的应用。最后,从分级结构的形态和性质的可控合成与实际应用相结合的角度展望了未来的研究方向。
二维氧化钛纳米页
石建稳, 陈少华, 崔浩杰, 付明来
2012, 24 (0203): 294-303 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
单层氧化钛纳米页(titania nanosheets)是一种厚度仅为0.7 nm的新型二维纳米材料,具有许多不同于块体氧化钛的优异性质,如:高各向异性、单晶性质、胶体和聚电解质特性、大比表面积、高表面能和量子尺寸效应等。在光电转换、磁光效应、高介电常数器件、电化学能量储存、湿敏传感器、自清洁和光催化等领域极具应用前景。本文首先总结了氧化钛纳米页的基本性能,如:光吸收性能、光致发光性能、光电化学性能、光诱导亲水性能和晶相转变温度差异等,概述了氧化钛纳米页的制备及组装方法,接着分别以薄膜片、纳米管、中空微球、超薄多层复合薄膜为代表,介绍了氧化钛纳米页组装得到的新型材料及其特点,然后介绍了氧化钛纳米页的掺杂改性,从拓宽光吸收带边、提高电子迁移速率和提高磁光效应三个角度,归纳总结了离子掺杂与氧化钛纳米页性能之间的关系,最后对氧化钛纳米页未来的研究发展趋势提出了展望。
稀土上转换发光纳米材料的应用
刘涛, 孙丽宁, 刘政, 仇衍楠, 施利毅
2012, 24 (0203): 304-317 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
稀土上转换发光纳米材料(简称UCNPs)不仅光稳定性强、发射带窄、荧光寿命长、化学稳定性高、潜在生物毒性低,而且采用近红外连续激发光源激发还使其具有较大的光穿透深度、无光闪烁和光漂白、无生物组织自发荧光以及对生物组织几乎无损伤等显著优点,已经成为当前很多领域乃至交叉科学的应用研究热点。由于氟化物基质的UCNPs具有较高的发光效率,本文首先归纳总结了近年来氟化物UCNPs的主要合成及表面改性方法,然后重点综述了近年来UCNPs在免疫分析及生物传感、生物成像、载药、光动力理疗及热致理疗、光导开关和信息存储以及太阳能电池等方面的研究与应用进展。
过渡金属重卡拜的合成、结构与反应性
吴限
2012, 24 (0203): 318-326 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
过渡金属硅卡拜、锗卡拜、锡卡拜和铅卡拜是过渡金属分别与硅、锗、锡和铅之间形成三键的化合物。自从1996年首次发现钼锗卡拜以来,相继得到了一系列过渡金属锗卡拜、锡卡拜和铅卡拜化合物,而首例过渡金属硅卡拜则于2010年得以成功制备,标志着过渡金属与第14族元素之间形成三键的空白被全部填满。这些化合物的出现大大丰富和完善了过渡金属主族元素化学在成键、结构和反应方面的内容,引起化学界的重视。本文结合这方面最新的实验研究进展,系统全面总结了这些化合物的合成、结构和反应性,并对该领域的发展前景作了讨论。
超顺磁性纳米催化剂在有机合成中的应用
刘艳红, 周林成, 惠新平, 赵光辉, 李彦锋
2012, 24 (0203): 327-337 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
超顺磁性纳米颗粒及其复合材料作为有机反应的催化剂,不仅能通过外加磁场实现催化剂的分离回收,且在反应介质中催化活性位点利用率高,可起到均相催化的效果。本文在系统总结近年来磁性纳米催化剂制备的基础上,阐述了磁性纳米催化剂的制备方法、结构类型和特点。同时,对催化剂在有机合成中的应用和催化效果进行了综述,对磁性纳米催化剂在反应中失活的原因做了详尽分析,展望了超顺磁性纳米颗粒的主要发展方向和今后仍需解决的问题。
非对称环硫乙烷的区域选择性亲核开环反应
周婵, 许家喜
2012, 24 (0203): 338-347 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
环硫乙烷与它的氧类似物环氧乙烷和氮类似物氮杂环丙烷一样,是一类重要的有机合成中间体,在医药和农用化学品工业领域也得到广泛应用。通过开环和异构化反应,还广泛用于制备硫醇和硫醚等含硫化合物。本文总结了常用亲核试剂对非对称环硫乙烷的亲核开环反应及其区域选择性。环硫乙烷的亲核开环反应通常只受空间效应影响,亲核试剂进攻非对称环硫乙烷位阻小的碳原子,对于烯基取代的环硫乙烷有时可以进攻烯基的β碳原子发生SN2'开环反应。强亲核性的亲核试剂容易致使环硫乙烷脱硫生成烯烃,而亲核性相对较弱的亲核试剂容易发生多聚反应生成多硫醚。在Lewis酸存在下,电子效应会对开环反应的区域选择性产生影响,甚至起主导作用。虽然烷基取代环硫乙烷在Lewis酸存在下的开环仍然主要发生在其取代基少的碳原子上(位阻控制),但受电子效应影响,芳基和烯基取代环硫乙烷的亲核开环,其亲核试剂一般倾向于进攻环硫乙烷的芳甲位和烯丙位碳原子(电子效应控制)。
Trost氮杂半冠醚手性配体在不对称催化反应中的应用
李高伟, 王晓娟, 赵文献, 鲁刘杰, 刘冠军, 王敏灿
2012, 24 (0203): 348-360 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
双功能手性金属络合物催化的不对称反应是目前有机化学研究的热点之一。本文综述了氮杂半冠醚手性配体与金属有机试剂络合的双金属催化剂,在催化不对称aldol反应、不对称Henry反应、不对称Michael反应、不对称Mannich反应、不对称Friedel-Crafts烷基化反应、不对称炔基化反应、不对称硅氰化反应、共聚反应、去对称化反应以及不对称Nozaki-Hiyama烯丙基化反应体系中的应用进展,重点介绍了不同催化体系对催化剂和反应底物之间立体效应和电子效应的影响,总结了控制反应立体选择性的规律以及有关催化反应的机理。
氧化脱肟研究新进展
张国富, 温馨, 王涌, 莫卫民, 丁成荣
2012, 24 (0203): 361-369 |
出版日期: 2012-03-24
下载PDF ( 1568 ) 收藏 引用
摘要
肟是有机合成中一类非常重要且常见的化合物,不仅可用作羰基化合物的保护,而且可通过肟化-脱肟过程对羰基化合物进行分离和纯化。此外,肟还可以由非羰基化合物转变而来,进而通过脱肟反应生成羰基化合物,因此,如何在温和条件下高效实现脱肟反应吸引了人们的广泛关注。目前,已报道的脱肟方法主要包括酸性水解、氧化、还原等。其中,氧化脱肟法,特别是利用过氧化氢或氧气作氧化剂的绿色氧化脱肟方法尤受重视。本文以此为重点,综述了近年来氧化脱肟方法的研究概况和最新进展,并对若干重要的体系作了详细讨论。
聚丙烯腈溶液的凝胶化研究
万锕俊, 谭连江
2012, 24 (0203): 370-376 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
聚丙烯腈是用途最广泛的聚合物之一,其溶于适当溶剂中形成的聚丙烯腈溶液是制备聚丙烯腈纤维、渗透膜等高分子材料的原料。聚丙烯腈溶液的物理化学性质对所制备材料的性能有很大的影响。本文对高分子溶液的凝胶化和高分子凝胶的特点做了简要介绍,并介绍了聚丙烯腈及其凝胶的特点。根据高分子浓溶液体系的特点提出用于表征聚丙烯腈溶液凝胶化的主要方法。从浓度和温度对聚丙烯腈溶液凝胶化行为的影响、熟化和非溶剂对聚丙烯腈溶液凝胶化行为的影响、聚丙烯腈溶液凝胶化的热可逆性、聚丙烯腈溶液凝胶化的分形特征以及聚丙烯腈凝胶的交联机理这几个方面对已有聚丙烯腈溶液的凝胶化研究成果和最新进展进行了综述。最后对聚丙烯腈溶液凝胶化和聚丙烯腈凝胶的研究前景做了展望。
含Silole共轭聚合物的光电性能
刘治田, 胡钊, 沈陟, 胡双强, 王子兴, 戚欣
2012, 24 (0203): 377-384 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
Silole是一类含硅杂环戊二烯,近年来,由于其独特的结构特性、分子的可设计性及多样性,在光电领域得到越来越多研究者们的关注。某些silole小分子在有机发光二极管中用作发光层和电子传输层有出色的表现,但近来对含silole聚合物的研究也颇受重视,在聚集态诱导发光、化学传感器、聚合物发光二极管、聚合物太阳能电池、场效应晶体管中的应用相继有报道。因此silole是一类很有潜力的构筑光电功能材料的杂环化合物。本文根据其母体结构的不同对含silole的聚合物光电性能研究进展进行了综述。
巯基-烯点击化学
徐源鸿, 熊兴泉, 蔡雷, 唐忠科, 叶章基
2012, 24 (0203): 385-394 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
点击化学自2001年由 Sharpless提出后,由于其高效、可靠、高选择性的特点迅速成为药物和高分子材料合成的新方法。随着对点击化学研究的深入,其反应类型在不断增多,应用范围也在不断扩大。自由基或亲核试剂引发的巯基-烯反应作为其中一种新型的点击反应具有点击化学的所有特性。本文从点击化学的概念、特征和类型出发,重点介绍了巯基-烯反应的机理和在合成功能聚合物、制备拓扑结构高分子、表面修饰以及生物药物等方面的应用,并对巯基-烯反应的最新研究成果进行综述,最后展望了巯基-烯的点击化学的发展前景。
硫醇-烯/炔点击化学合成功能聚合物材料
杨正龙, 陈秋云, 周丹, 卜弋龙
2012, 24 (0203): 395-404 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
点击化学具有反应条件温和、产率高、速率快、产物容易分离以及高度选择性等优点,成为国内外研究的热点之一。硫醇-烯/炔光化学反应作为新型高效的点击反应近年来备受关注,通过这种方法制备高性能及功能性聚合物材料也是新材料领域的前沿研究内容。本文综述了近年来硫醇-烯/炔点击化学在功能聚合物材料合成中的研究成果,详细介绍了硫醇-烯/炔点击化学的特点、优势及其反应机理,重点归纳了利用硫醇-烯/炔点击化学合成线型、超支化、交联等分子结构的功能聚合物材料的研究进展,并对由这种方法合成功能聚合物的单体特点、反应路线及产物应用进行了阐述,最后对硫醇-烯/炔点击化学的进一步应用前景做了展望。
POSS基树枝状大分子的合成与应用
姚敏, 王嘉骏, 顾雪萍, 冯连芳
2012, 24 (0203): 405-413 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
树枝状大分子(dendrimer)是一种高度支化、纳米尺度的人工合成大分子,具有独特的物理化学性能和重要的应用前景。利用具有8个可官能化顶点的多面体低聚倍半硅氧烷(POSS)作为树枝状大分子的核心,可在一定程度上简化树枝状大分子繁琐的合成与分离过程,在低代数时就可获得较大的表面官能团密度,并使树枝状分子呈现球形对称结构。POSS基树枝状大分子结合了POSS和树枝状分子结构与性能的优势,是一类极具潜力的有机-无机纳米杂化材料。本文综述了近年来POSS基树枝状大分子的最新研究成果,介绍了具有代表性的POSS基树枝状大分子的合成方法以及它们在催化剂、生物材料、液晶材料和发光材料等领域的应用研究进展,并对该新型材料的发展趋势做了展望。
基于超分子环糊精两亲分子的敏感型囊泡体系
辛飞飞, 张华承, 孙涛, 孔丽, 李月明, 郝爱友
2012, 24 (0203): 414-422 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
敏感型囊泡可初步概括为由两亲分子通过非共价键构筑的、对外界的刺激具有特色响应性的一类新型囊泡体系。由“超分子环糊精两亲分子”自组装形成的囊泡体系是该类体系中重要的一类。本文重点介绍了环糊精参与的“超分子环糊精两亲分子”囊泡体系的研究进展。以与环糊精复合的化合物结构类型不同进行分类,介绍了该类囊泡体系的制备以及该体系在医药工程、新型“智能”材料以及生物模拟等方面的潜在应用;结合现阶段的研究状况,对该类囊泡体系的发展前景进行了展望。
铁配合物的环境光化学及其参与的环境化学过程
王兆慧, 宋文静, 马万红, 赵进才
2012, 24 (0203): 423-432 |
出版日期: 2012-03-24
下载PDF ( 1646 ) 收藏 引用
摘要
铁是地壳中含量最为丰富的金属元素之一,而自然界中存在的绝大多数溶解性铁都是以有机络合形式存在的。环境中的铁配合物在光照下会发生直接光解和次级的(光)化学反应过程,生成还原性的Fe(Ⅱ)和有机自由基以及衍生的活性氧物种。铁配合物的环境光化学反应将深刻影响着氧自由基的生成与衰减、有机物降解和其他元素的环境化学循环过程,因此,成为近年来国际环境科学领域的研究热点。本文介绍了铁配合物光还原反应的类型和原理,分析了Fe(Ⅱ)(光)化学氧化的可能机理和影响因素,并对国内外关于铁参与的环境化学过程所开展的研究进行了评述。在此基础上,通过分析目前研究中所存在的问题,对今后的研究方向和趋势作了展望。
固体杂多酸在生物质水解转化中的应用
张建明, 翟尚儒, 黄德智, 翟滨, 安庆大
2012, 24 (0203): 433-444 |
出版日期: 2012-03-24
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摘要
随着化石资源的日益枯竭,寻求可替代清洁能源已成为全球重大课题。生物质是一种可再生的清洁能源,目前人们尝试通过利用生物质转化缓解日益增长的能源需求。杂多酸是应用在清洁工艺中的重要催化剂,结构和酸度的设计调变性及较高的热稳定性,使其广泛用于生物质的水解转化反应平台。目前固体杂多酸在水溶剂、有机溶剂及两相体系中降解生物质有着各自不同的优缺点。本文综述了杂多酸在不同反应体系中水解转化生物质制备精细化学品的研究进展,并对其在生物质水解转化利用中的应用前景进行了展望。