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  • 综述
    高雯欢, 丁济可, 马全兴, 苏郁清, 宋宏伟, 陈聪
         

    近年来,具有ABX3晶体结构的金属卤化物钙钛矿材料因其可调带隙、高吸收系数、长载流子传输距离等光电学特性而在光电探测领域表现出良好应用前景,尤其是基于纯Sn或者Sn/Pb混合阳离子制备的杂化钙钛矿在760~1050 nm范围的近红外光电响应性能非常优异,展现出高灵敏度、低暗电流和高探测率等多方面优势。为进一步拓宽钙钛矿的近红外以及红外响应波长范围,研究人员探索了将有机材料、晶体硅/锗、Ⅲ-Ⅴ族化合物、Ⅳ-Ⅵ族化合物、上转换荧光材料等作为互补光吸收层与钙钛矿结合制备异质结来构筑出宽谱响应的近红外光电探测器。基于以上研究,本文总结了当前拓宽钙钛矿光电探测器的光谱范围的有效途径。同时,对钙钛矿材料的近红外光电探测器的未来发展前景作出了展望。

  • 综述
    刘研, 刘雅琦, 邢立文, 吴珂, 纪建军, 纪永军
         

    电解水制氢技术碳排放量低、能量利用率高、所得氢气纯度高,在多数制氢技术中具有显著优势,业已成为学术界和工业界的研究热点。其中,电催化析氢反应(HER)处于核心地位,常涉及多步氢转移过程和多个活性位点共同参与的情况。然而,这些活性位点之间的催化关联和潜在的氢溢流效应常被忽视。本文回顾了过渡金属氧化物、磷化物和硫化物等的电催化体系的析氢性能和反应机制;结合传统热催化理论,将参与氢溢流的活性位点抽象总结为初级和次级活性位点,并明晰了它们的催化关联和功能差异;本文将不仅为高效廉价析氢电催化剂的创制提供一种设计理念,也为进一步研究涉氢电催化反应中的氢转移行为提供参考。

  • 综述
    于敬泽, 谢腾峰
         

    过氧化氢(H2O2)是一种重要的化学品,可作为清洁的消毒剂,主要采用蒽醌法集中生产,运输和储存过程存在爆炸风险,因此需要开发原位制备方法。以氧气为原料的电化学还原和光催化还原已被广泛关注,但反应在气液固三相界面进行,设备复杂、产量受限。以水为原料的固液界面氧化过程也是原位产生H2O2的重要途径,本文概述电化学、光催化等氧化水制备H2O2的常见方法,重点介绍热催化、超声压电、等离子体、微液滴等研究近期出现的原位制备过氧化氢新方法,为过氧化氢原位制备,特别是消毒领域的研究者提供参考。

  • 综述
    王亚韡, 张秋瑞, 于南洋, 王媛, 韦斯, 方明亮, 田思诺, 史亚利, 史建波, 曲广波, 朱樱, 朱玉敏, 朱楚泓, 乔敏, 华江环, 刘美, 刘国瑞, 刘建国, 刘艳娜, 刘楠楠, 江龙飞, 汤书琴, 麦碧娴, 李成, 杨盼, 杨丽华, 杨荣艳, 杨莉莉, 杨晓溪, 杨瑞强, 邱兴华, 应光国, 汪妍, 张干, 张全, 张祯, 张影, 张芊芊, 陆蓉静, 陈达, 陈新, 陈荷霞, 陈景文, 陈嘉喆, 林炳丞, 罗孝俊, 罗春玲, 季荣, 金彪, 周炳升, 郑明辉, 赵时真, 赵美蓉, 赵繁荣, 姜璐, 祝凌燕, 姚林林, 姚婧知, 贺勇, 莫逊杰, 高川子, 郭勇勇, 盛南, 崔蕴晗, 梁承谦, 韩建, 程振, 曾艳红, 裘文慧, 蔡亚岐, 谭弘李, 潘丙才, 戴家银, 魏东斌, 廖春阳, 赵进才, 江桂斌
    化学进展. 2024, 36(11): 1607-1784. https://doi.org/10.7536/PC241114
         

    随着当今社会经济的快速发展以及工业化、城镇化进程的加速推进,环境污染问题的复杂性和严重性日益凸显。除传统污染物外,全球范围内不断出现的新污染物给环境与公众健康带来了新的挑战。我国“十四五”及中长期规划中提出“新污染物治理”,党的二十大报告也明确“开展新污染物治理”的要求。2022年,国务院办公厅印发了《新污染物治理行动方案》,生态环境部及各省、自治区、直辖市相继出台了相应的实施方案,我国生态环境保护进入了常规污染物与新污染物治理并重的新阶段。然而,新污染物治理是一项长期、动态且复杂的系统工程,亟需加强顶层设计和科技支撑。开展新污染物系统性研究,不仅为其管控提供有效的科学指引,提升环境质量管理水平,还能助力我国履行国际公约,增强全球环境治理中的话语权,确保我国环境安全、食品安全、国际贸易安全等,对实现可持续发展具有重要意义。本综述旨在对新污染物的种类特征、生产使用与排放、识别与鉴定、环境赋存、迁移转化、生态毒理效应、人体暴露与健康风险、治理策略等内容进行全面探讨,并展望未来研究方向,以期为我国新污染物治理提供科学依据和决策支持。

  • 综述
    马思畅, 李东阳, 徐睿
         

    大规模储能设备的快速发展对锂离子电池的能量密度提出了更高要求,负极材料作为锂离子电池的重要组成部分,对电池的性能提升起着关键作用。但目前商用电池负极以导电性能良好的石墨类材料为主,其普遍存在能量密度低、倍率性能差等缺点。而新一代硅碳负极尽管可以提升负极比容量,却仍存在多种问题,包括体积膨胀、倍率性能差、循环寿命短等。因此,开发新型负极材料以实现具有更高能量密度、更长循环寿命和更优异倍率特性的锂离子电池十分重要。高电压静电纺丝作为一种制备柔性纳米纤维的常用方法,用其制备柔性负极材料有望提高电池的能量密度并解决其他相关问题,具有极大的发展前景。因此,本文综述了静电纺丝在制备关键锂离子电池负极材料的设计策略和研究进展,包括碳基、钛基、硅基、锡基以及其他金属化合物,并对未来电纺负极材料的发展方向进行了展望。

  • 综述
    张香文, 侯放, 刘睿宸, 王莅, 李国柱
         

    燃料的理论设计一直是推进技术领域的研究重点,可以有效避免复杂的实验和潜在的危险,指导燃料合成并与实验结果相互验证,对新一代燃料开发至关重要。然而,基团贡献法和量子化学方法等传统的计算方法存在准确性差和效率低的缺陷。机器学习的快速发展,为设计和开发潜在高能燃料开辟了新的途径,在性质预测和分子设计两个关键环节均展现了强大的能力。本综述首先介绍了几种用于机器学习的燃料分子描述方式,分别对用于燃料性质预测和分子设计的不同机器学习模型进行简要介绍。进一步对机器学习辅助燃料性质预测和新型燃料分子设计的研究现状进行了归纳总结。最后,探讨了机器学习在燃料应用领域所面临的挑战及后续发展方向。

  • 综述
    相国磊
         

    在电子结构层面揭示纳米材料表面化学作用的物理与化学机制、共性规律与普适原理是纳米材料相关领域基础研究的科学目标,然而由于缺乏成熟的研究策略和系统性理论认知框架,相关概念与原理体系长期不完善,导致纳米化学领域的理论认识远落后于实验探索。本文基于作者近年研究成果,介绍基于表面价轨道竞争重构机制的纳米材料表面化学作用在电子结构层面的概念与理论认知体系;基于表面化学吸附电子态与纳米材料能带态间的竞争作用与相互影响模型,对纳米材料表面化学领域中的一些基本共性科学问题给出自洽解答。其一,阐明了纳米材料表面活性与稳定性的对立统一辩证关系的物理根源在于波函数的归一化原理。其二,揭示出尺寸减小普遍增强纳米材料表面化学活性的物理根源有两种机制:一是削弱对表面价原子轨道的束缚强度,二是放大缺陷等其他结构参数的影响效果。其三、建立纳米尺度协同化学吸附(NCC)模型,揭示出配体覆盖度调控纳米材料能带电子态及物理与化学性质的电子结构层面机制与共性规律。其四、揭示纳米材料尺寸(r)、比表面积(S/V)、表面配体及覆盖度(θ)在纳米表面化学作用中电子结构状态变化角度发挥作用的物理意义。

  • 综述
    陆水清, 刘轶昌, 解志鹏, 张达, 杨斌, 梁风
         

    随着无线电波和电子信息技术飞速发展,电磁辐射污染问题日益突出,在全球范围内引起广泛关注。为了解决电磁污染问题,人们致力于研究与开发质量轻、厚度薄、频带宽和吸收强的电磁波吸收材料。与传统吸波材料相比,碳基复合吸波材料具有优异的介电性能、特殊的微观结构、良好的阻抗匹配以及高效的吸波性能,且可有效降低复合材料质量,在吸波材料领域拥有巨大的发展潜力,已逐渐成为研究热点。本文从阻抗匹配、损耗机制等方面概述了电磁波基本吸收原理,综述了碳-碳、碳-金属/金属氧化物、碳-陶瓷等不同种类碳基复合吸波材料的研究进展。同时,综述了上述碳基复合吸波材料的合成方法、吸波性能和衰减机制。最后,论述了碳基复合吸波材料在电磁波吸收方面存在的不足并提出了可能的解决方案,展望了碳基复合吸波材料未来的发展方向。

  • 综述
    陆顺, 刘元, 刘鸿
         

    在满足日益增长的可持续能源和环境保护需求下,开发用于多种电化学场景的新型催化剂发挥着重要作用。导电酞菁基金属有机框架(MOFs)是一类新型的层叠多孔MOFs,具有面内扩展π共轭结构,可以通过促进传质和电子/电荷转移来增强电催化活性。导电酞菁基MOFs具有优异的导电性,使其在如水、氧、二氧化碳和氮还原等各种电催化反应中非常有前景。导电酞菁基MOFs在电化学能量转换和环境研究中表现出良好的活性。本文主要关注导电酞菁基MOFs,而非其他类型的导电MOFs,并全面概述其导电机理和主要的电催化反应,还将讨论在电催化中使用导电酞菁基MOFs作为非均相催化剂的最新进展。此外,本文将探讨与导电酞菁基MOFs在电催化中的应用的挑战和展望。

  • 综述
    周文博, 李晓曼, 罗民
         

    共价有机框架材料(Covalent organic frameworks,COFs)是一种具有周期性二维或三维网状结构的多孔有机材料,其结构由两种或更多有机分子通过共价键连接而成。COFs具有骨架密度低、比表面积大、孔隙率高、结构可设计性和功能可修饰性等特点,在储能领域展现出巨大的潜力。由于其丰富的氧化还原活性位点和开放的框架结构,COFs作为金属离子电池正极材料有着独特的优势。然而COFs导电性差、能量密度低、可用的活性位点较少和离子传输通道的阻塞等缺陷限制了其在储能领域的应用。本文系统综述了COFs作为金属离子电池正极材料的最新研究现状,包括对COFs的种类、合成方法以及设计策略进行总结,从不同活性基团的角度对其电化学储能机理进行概述,并介绍了COFs在不同金属离子电池方面的应用。最后总结和展望了COFs在储能领域应用的前景和挑战。

  • 综述
    关歆琪, 桑远, 刘海玲
         

    点击化学因反应简单、选择性高、产物单一、且无有害副产物的优点被广泛使用。作为诺贝尔化学奖项,点击化学最初被设计用于水相或绿色有机溶剂。然而在实际应用中,受限于反应物溶解性,点击化学常在极性高的有毒溶剂中进行。溶剂的使用不仅违背了绿色化学的初衷,还增加了生产成本。为了解决这些问题,球磨引起的机械化学被用来实现点击化学反应。机械化学作为一种新型的反应方式,无需溶剂。球磨-点击化学反应具有额外的优点,例如缩短反应时间、降低反应温度、减少催化剂的使用等。本文通过综述整理,报道了球磨条件下点击化学反应的研究进展,包括CuAAc、Diels-Alder、胺-异硫氰酸酯反应、胺-硫醇反应和氧氮自由基偶联反应。为了给读者提供实际操作的指导,本文也包含了球磨机选择指南,液体/固体辅助研磨物质的加入,以及影响反应转化率因素的探究,包括催化剂的选择、添加剂的加入、研磨球大小的选择、化学计量学的探讨、和球磨时间的影响。

  • 综述
    徐斌, 刘建国, 张兴华, 陈伦刚, 张琦, 马隆龙
         

    随着化石能源的不断消耗和生态环境的不断破坏,开发环境友好型的可再生电化学储能装置与生物医疗材料尤为迫切。木质纤维素类生物质作为重要的可再生资源,具有成本低、易于获得、环境友好、孔隙结构丰富等优势,其作为一种可再生、可生物降解、具有生物相容性的优秀改性材料基质,具有广泛的应用前景。生物质材料的处理已经从传统方法(包括燃烧法、饲料化、肥料化与基质化处理),逐步走向能源化、生态化、材料改性,以及制备新型生物基功能与智能材料产品,如:高性能储能装置与生物医疗装备。总之,以生物质材料为主要原料,开发新型基质与功能材料是发展趋势。本文对制备用于高性能储能装置与生物医疗领域的生物质衍生材料的最新研究进展进行了总结与展望,同时指出面临的问题与挑战。

  • 综述
    陈安淇, 蒋智威, 唐俊涛, 喻桂朋
         

    过氧化氢(H2O2)是一种重要的绿色氧化剂,然而其主流生产方法蒽醌法具有耗能高、安全隐患大等缺点。以水和氧气为原料,通过人工光合作用合成H2O2具有安全、环保和节能等特点,已成为当前研究热点。共价有机框架(COFs)因其结构可调性、高比表面积、良好光催化性能等优点被广泛应用于光催化生产H2O2中。本文归纳了近年来COFs光催化产H2O2领域研究进展,分别论述了通过氧还原、水氧化以及双通道过程产生H2O2的反应机理。综述了通过结构设计、官能团修饰等调控COFs光学带隙、提升电荷分离能力和载流子迁移率,从而提高光催化产H2O2性能的方法,有助于设计出高效、稳定、可持续生产的COFs应用于光催化产H2O2

  • 综述
    李文蔚, 朱子煜, 浩天瑞霖, 谢瑶, 罗爱芹, 梁阿新
         

    天然产物是自然界生物在长久进化过程中经自然选择所保留下来的次生代谢物,因其丰富的药用价值而被广泛应用于多个领域,随着现代科学的发展,对于天然产物高纯度产品的需求也在不断增加。传统的分离方法通常存在有机溶剂消耗大、分离效果差、成本高、周期长等缺点,严重制约了天然产物在各领域的发展使用。新型分离纯化技术的出现为天然产物的提取、分离和应用提供了新的思路。本文在总结现有文献的基础上,对天然产物的新型分离纯化方法进行了综述,最后对天然产物分离纯化的研究瓶颈和未来发展方向进行了总结与讨论。

  • 综述
    胡诗雨, 闫玥儿, 张亚红, 王振东, 唐颐
         

    与三维沸石相比,二维层状沸石具有更大的表面积、更短的扩散距离和更具韧性的结构,在许多领域中都具有更大优势。近年来,二维层状沸石的研究已成为新热点。本文基于前期文献调研总结,从两类合成角度(Bottom-up和Top-down法)归纳了近年来二维沸石的合成方法,重点综述了同种类型沸石的不同合成法的进展。此外,本文简述了二维沸石在催化、吸附和分离领域中的应用,并展望了二维沸石广阔的应用前景,以期为二维沸石的合成与应用提供参考。

  • 综述
    王天宇, 王丽, 孙伟, 吴美荣, 杨越
         

    高镍LiNixCoyMn/Al1-x-yO2三元材料(高镍材料)因比容量高、能量密度大而成为最具前景的高能量密度锂电池正极材料之一。然而,随着Ni含量提升,高镍材料的结构、化学和机械稳定性逐渐恶化,严重限制了其产业化安全应用。鉴于此,本文首先对当前高镍材料的合成方法(固相法、溶解凝胶法、水热法、喷雾干燥法及共沉淀法)进行了综述。随后,总结了高镍材料合成、储存及使用过程中的关键失效机制,包括离子混排与不可逆相变、表面残碱与界面副反应、应力诱导微裂纹及过渡金属溶解等,并对其形成原因及演变过程进行了深入剖析;系统总结了高镍材料的主要改性方法,如离子掺杂、表面包覆、核壳/梯度材料设计及单晶材料设计等。最后,对高镍材料的未来发展及改进方向进行了展望。本文通过系统总结高镍材料的研究进展和不足,旨在为高能量密度型高镍材料的产业化制备及安全应用提供理论参考。

  • 综述
    崔靖愉, 姜辉, 李荣金, 朱伟钢
         

    有机分子晶体通过非共价相互作用结合在一起,具有三维长程有序、热力学稳定、缺陷密度低等特点,在有机场效应晶体管、X射线成像、非线性光学、光波导、柔性可穿戴器件和激光器等领域有广阔的应用前景。以往的研究主要是基于有机块状晶体或小尺寸的有机微/纳米晶体,对大尺寸的有机分子晶体研究较少,而实际应用场景往往需要大尺寸的有机分子晶体,如晶体管阵列及电路需要英寸级晶体膜,X射线成像和非线性光学变频需要厘米级晶体。然而,获得高质量大尺寸的有机分子晶体极具挑战,国内外尚未有关于大尺寸有机分子晶体生长与光电性能研究的总结和综述。本文首先介绍了分子晶体的生长机理和生长方法,然后介绍了大尺寸有机分子晶体的材料,接着总结了大尺寸有机分子晶体在长余辉发光、非线性光学、X射线成像、快中子探测、场效应晶体管、光电探测器等光电方面的应用,最后讨论了这一领域存在的挑战并对未来发展进行了展望。

  • 综述
    李隆浩, 周伟, 谢亮, 杨潮伟, 孟晓晓, 高继慧
         

    在质子交换膜燃料电池(PEMFC)中,Fe-N-C催化剂是最有希望替代Pt的非贵金属氧还原(ORR)催化剂。然而目前高活性Fe-N-C催化剂的实际应用仍然受限于其稳定性不足。本文系统总结了Fe-N-C催化剂常见的合成方法(空间限制法和模板法等),概括了用于评估催化剂稳定性的半电池与单电池测试方法,分析了两种测试结果存在差异的原因,阐述了Fe-N-C催化剂的4种失活机理,从构筑稳定的碳载体、构筑稳定的活性位点和避免发生Fenton反应三个角度总结了提升稳定性的方法。最后展望了Fe-N-C催化剂未来的发展方向。

  • 综述
    杨曼, 焦愉翔, 任煜京
         

    1,3-丙二醇是聚酯工业中最重要的单体之一。以甘油为原料,通过催化转化制备得到1,3-丙二醇具有重要的应用价值。本文对近年来甘油氢解制1,3-丙二醇的关键双金属催化剂研究进展进行综述,着重介绍了高效且颇具工业应用前景的Pt-W催化体系。通过综述Pt-W体系中具有不同微观结构和化学环境的W物种与Pt之间的相互作用及Pt-W双位点催化甘油氢解的构效关系,总结了原位生成的B酸活性物种对催化活性、选择性和稳定性的影响,讨论了原位B酸的来源及催化机制,最后对甘油选择氢解制1,3-丙二醇的催化剂发展进行了展望。

  • 综述
    邹雨泰, 王文硕, 刘健
         

    设计材料-微生物杂合体系,利用太阳能等可再生能源进行绿色生物合成,有望为人类社会提供解决全球能源短缺和环境危机的可行方案。将人工材料优异的物理化学特性与微生物的生物合成功能进行耦合,构建杂合体系的研究在近年来受到了广泛关注。聚合物材料因其功能多样、可设计性强、生物兼容性好等特点被广泛应用于构建材料-微生物杂合体,在生物能源领域展现出广阔的应用前景。本文从聚合物材料的功能特点出发,系统总结了不同类型的聚合物-微生物杂合体,并论述了聚合物材料通过增强光能利用、加速电子传递、稳定生物活性等机制对杂合体催化性能的强化。最后,对聚合物-微生物杂合体系面临的挑战和未来发展前景进行展望。