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化学进展 2017, No.9 上一期 后一期 返回主页

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2017, 29 (9): 0-0 |
出版日期: 2017-09-15
摘要
序言
序言
张礼知, 林璋, 陈宝梁
2017, 29 (9): 0-0 |
出版日期: 2017-09-15
摘要
综述
多溴联苯醚的光催化还原脱溴
赵玉坤, 汪园园, 籍宏伟, 马万红, 陈春城*, 赵进才*
2017, 29 (9): 911-918 | DOI: 10.7536/PC170510
出版日期: 2017-09-15
摘要
多溴联苯醚(PBDEs)在生态环境中是普遍存在的并已证实具有潜在的毒性,因此PBDEs引起了环境化学领域的广泛关注。光催化技术具有可利用太阳能、反应选择性高且反应条件温和等优点,其在降解PBDEs这类污染物方面具有独特的优势。近年来光催化在降解含卤有机污染物的研究中取得长足进展。本文就多卤代芳烃类化合物中最为典型的PBDEs的光催化还原研究现状进行介绍,并着重阐述TiO2催化剂对PBDEs的光催化还原脱溴反应的基本过程、提高光催化还原效率的途径以及光催化还原脱溴机理等。除此之外,本文也对PBDEs未来光催化还原脱溴的前景进行了简单的展望。
短链氯化石蜡的分析方法、污染现状与毒性效应
王亚韡, 王莹, 江桂斌
2017, 29 (9): 919-929 | DOI: 10.7536/PC170504
出版日期: 2017-09-15
摘要
作为一种新型有机污染物,短链氯化石蜡(SCCPs)在2006年被列入斯德哥尔摩公约持久性有机污染物(POPs)候选名单。2017年5月第8次《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》缔约方大会上,SCCPs最终被列入了《公约》附件A受控POPs清单。我国是氯化石蜡(CPs)生产使用大国,其在环境介质中的含量处于较高水平。本文对SCCPs的分析方法、污染现状、环境中来源与释放及其毒性效应进行了综述,并针对目前存在的问题及研究需求进行了总结。
卤代芳烃化学发光的结构效应、分子机制及其应用
朱本占, 谢琳娜, 沈忱, 高慧颖, 朱丽雅, 毛莉
2017, 29 (9): 930-942 | DOI: 10.7536/PC170503
出版日期: 2017-09-15
摘要
卤代芳烃是一类在环境中广泛存在的化合物,因其可能导致人体及生态系统的潜在环境风险而被公众日益关注。最近,高级氧化过程作为一种“环境绿色友好”的技术被用于处理和降解这类难降解持久性有机污染物。我们先前意外发现,卤代醌的典型代表物四氯苯醌与过氧化氢反应不仅会生成·OH,还会产生专一依赖于·OH的两次化学发光。进一步研究发现,对产生·OH的高级氧化体系而言,不仅四氯苯醌的前体五氯酚和其他卤代酚能产生化学发光,其余所有经测试的卤代芳烃也能产生化学发光。在此基础上,对19种氯酚同系物产生化学发光的结构-效应关系进行了系统研究,结果发现:氯原子取代数目越多化学发光越强。有趣的是,氯酚的化学发光还与生成的氯代醌中间体以及半醌自由基呈良好相关性。基于上述结果,我们认为反应生成了某种醌中间体以及激发态多羰基产物,正是它们导致了化学发光。进而开发出一种快速灵敏的化学发光分析手段,不仅可检测和定量痕量的卤代芳烃,还可为预测其毒性以及实时监测降解动力学提供有用信息。
珠江三角洲典型有机污染物的环境行为及人群暴露风险
鲍恋君, 郭英, 刘良英, 曾永平*
2017, 29 (9): 943-961 | DOI: 10.7536/PC170516
出版日期: 2017-09-15
摘要
珠江三角洲是我国经济最为发达的地区之一,也是环境污染问题最为严峻的地区之一。严峻的环境污染问题毫无疑问地将影响地区经济的可持续发展与人体健康。大量的研究表明,多种传统和新型的有机污染物在珠江三角洲各类环境介质、生物体、甚至人体中广泛存在。这些污染物包括多溴联苯醚(PBDEs)、多氯联苯(PCBs)、有机氯农药(OCPs)、有机磷酸酯类阻燃剂(OPEs)等。系统研究污染物的环境行为及人体暴露风险具有重要的科学和现实意义,可以为政策制定者采取有效的污染物控制措施提供科学数据支持。有机污染物在环境界面(沉积物-水、大气-水及土壤-水)迁移是控制其地球化学行为的重要过程。本文综述了珠江三角洲典型有机污染物的宏观环境行为、微观的环境界面通量测定技术、人体暴露风险三个方面的研究历史及现状,并总结了现有研究的不足,展望了研究趋势。
大气颗粒物中有机硝酸酯的研究进展
顾芳婷, 胡敏*, 郑竞, 郭松
2017, 29 (9): 962-969 | DOI: 10.7536/PC170324
出版日期: 2017-09-15
摘要
有机硝酸酯是大气中挥发性有机物与自由基反应的产物,半挥发性的气相有机硝酸酯可以通过氧化反应或气粒分配作用进入颗粒相,是二次有机物的一个重要组成部分,逐渐引起大气化学研究者的广泛关注。颗粒相有机硝酸酯具有分子种类众多、理化性质复杂的特点,其全组分的测定有较高的难度,故目前开展的研究还较为有限。基于近年来国内外相关研究,本文对大气颗粒物中有机硝酸酯的形成机制、测定技术和估算方法进行了总结。随着测定技术的不断发展,外场观测已成为颗粒相有机硝酸酯的主要研究方法。热解析管激光诱导荧光系统(TD-LIF)和气溶胶质谱(AMS)为颗粒相有机硝酸酯的总量估算提供了方法,同时其较高时间分辨率的测定方法也为研究有机硝酸酯的大气行为提供更多信息。化学电离源质谱(CIMS)可以提供颗粒相有机硝酸酯的分子信息,有望在外场观测中得到广泛运用。在未来研究中,将外场观测研究、模型模拟和烟雾箱模拟实验相互结合,以实现对颗粒相有机硝酸酯的前体物追踪、大气化学过程的深入了解,为揭示大气颗粒物中有机硝酸酯的生成机制提供新的方向。
森林生态系统汞的生物地球化学过程
王训, 袁巍, 冯新斌
2017, 29 (9): 970-980 | DOI: 10.7536/PC170343
出版日期: 2017-09-15
摘要
森林系统占全球陆地总面积的31%,是全球生物地球化学循环最活跃的地区之一。认识森林系统汞的生物地球化学过程对确立大气-森林系统汞的相关归趋,及进一步定量分析全球汞的生物地球化学循环过程至关重要。然而,当前森林系统在全球大气汞的循环中的角色认识还不清楚,即无法确定森林系统是大气汞的汇还是源。本文基于森林系统汞的质量平衡、土壤汞的累积过程及汞的同位素地球化学的研究,阐述了当前关于汞在全球森林生态系统多介质间汞的相互耦合作用过程及其迁移转化规律的认识。在此基础上,针对当前森林系统汞的生物地球化学过程研究的关键科学问题,提出了未来该领域的研究重点和方向。
多相芬顿催化水处理技术与原理
吕来, 胡春
2017, 29 (9): 981-999 | DOI: 10.7536/PC170552
出版日期: 2017-09-15
摘要
多相芬顿催化水处理技术是一种有效的降解水中有机污染物的方法。相比均相芬顿反应,它具有可循环利用、pH响应范围宽、不产生铁泥以及易于固液分离等优点。本文主要综述了经典芬顿反应机制、多相芬顿催化反应机制以及基于传统机理所发展起来的多相芬顿/类芬顿催化剂。总结了现存多相芬顿催化体系所存在的中性条件下活性低、催化剂稳定性差以及过氧化氢利用率低等瓶颈问题。重点介绍了针对这些问题所开发出的新型多相芬顿催化体系,包括单一铜反应中心催化体系和金属双反应中心催化体系。我们认为双反应中心催化体系实际上已经突破了经典芬顿反应概念,从电子分布极化理论出发,创造性地构建出具有电子高密度中心和低密度中心,实现了过氧化氢高效选择性还原和污染物高效氧化降解,解决了经典芬顿反应在实际水处理中的技术瓶颈问题。
活体固相微萃取技术在动植物体内污染物分析中的应用
殷立, 徐剑桥*, 黄周兵, 陈国胜, 黄思铭, 欧阳钢锋*
2017, 29 (9): 1000-1007 | DOI: 10.7536/PC170618
出版日期: 2017-09-15
摘要
固相微萃取作为一种简便、快速、绿色的采样和样品前处理技术,近年来引起了广泛关注。在活体分析领域,基于相关萃取动力学理论的发展和新型活体采样探针的研制,固相微萃取技术逐步用于不同动植物体系中多种污染物的分析。本文概述了固相微萃取活体定量校正方法的开发、活体采样动力学过程的研究、新型活体采样探针的制备,以及活体固相微萃取方法在动植物组织中污染物快速检测及污染物富集和消除过程跟踪研究中的应用。此外,本文也对活体固相微萃取技术今后的发展方向和应用前景进行了展望。
环境持久性自由基的产生机理及环境化学行为
韩林, 陈宝梁*
2017, 29 (9): 1008-1020 | DOI: 10.7536/PC170566
出版日期: 2017-09-15
摘要
环境持久性自由基因其能在环境中持续存在且具有潜在环境毒性效应而逐渐受到关注。与瞬时自由基相比,环境持久性自由基的研究相对较少,其产生机理及环境化学行为等方面值得深入研究。本文评述了环境持久性自由基的检测方法、生成机理、种类,环境稳定性、持久性与反应性,以及环境效应及消除方法等方面的研究进展;展望了未来研究方向,并提出环境持久性自由基的迁移转化行为及环境效应是环境化学领域新的研究方向。
人工碳纳米材料的环境转化及其效应
李旭光, 杜婷婷, 刘金, 刘新蕾, 马朋坤, 戚豫, 陈威*
2017, 29 (9): 1021-1029 | DOI: 10.7536/PC170522
出版日期: 2017-09-15
摘要
近年来,人工碳纳米材料在诸多领域都显示出了广泛的应用前景,而碳纳米材料产量和使用量的大幅增加也使其环境行为与效应受到关注。碳纳米材料进入环境后,可发生复杂的物理、化学和生物转化,导致其表面电荷、疏水性及表面官能团等理化性质发生显著改变。碳纳米材料的环境转化一方面可导致其胶体稳定性、迁移能力和生物效应发生改变,另一方面可显著影响其富集、输送和转化环境污染物的能力,因此,环境转化决定了碳纳米材料的环境行为及其效应。本文总结了近年来有关人工碳纳米材料环境转化及其效应的主要研究成果,探讨了环境转化影响碳纳米材料环境行为与效应的关键机制和构效关系。
光催化水处理消毒的原理、材料和反应器
于洪涛, 陈硕, 全燮*, 张振华
2017, 29 (9): 1030-1041 | DOI: 10.7536/PC170734
出版日期: 2017-09-15
摘要
传统的水处理消毒技术使用含氯消毒剂和臭氧等化学品,容易产生有毒的副产物。紫外线消毒技术不使用化学试剂且不产生副产物,因此得到广泛应用。但是紫外线仅破坏致病微生物的遗传物质,阻断其繁殖,一些致病微生物能够修复紫外损伤恢复活性。光催化过程产生的羟基自由基不但能氧化分解DNA,还能破坏细胞膜并氧化流出的胞内物质,进而能彻底杀死微生物。由于紫外光和自由基同时参与灭菌,灭活速度也比紫外消毒快,因此具有较好的应用前景。本文综述了光催化产生的各种氧化性自由基的消毒原理,介绍了光催化剂分别与金属颗粒、纳米碳材料和微生物适配子构成的复合光催化消毒材料,在此基础上总结了薄膜反应器、固定床反应器和膜分离反应器在光催化消毒领域的研究进展。
溶解态黑碳的环境过程研究
魏晨辉, 付翯云, 瞿晓磊, 朱东强
2017, 29 (9): 1042-1052 | DOI: 10.7536/PC170444
出版日期: 2017-09-15
摘要
溶解态黑碳是黑碳连续体中可溶解于水的组分,是连接陆地土壤和海洋底泥两个主要黑碳库的关键纽带。溶解态黑碳也是天然可溶性有机质的重要组分,富含芳香微域结构和羧基、羟基、羰基等功能性官能团,具有较高的反应活性,可介导污染物在环境中的分配和转化过程。因此,研究溶解态黑碳的环境地球化学行为对研究全球碳循环以及污染物的环境归趋和效应都具有重要意义,已成为了相关领域的前沿和热点。本文综述了十余年以来溶解态黑碳在环境过程方面的研究进展,重点阐述了溶解态黑碳的定性、定量分析方法,在环境中的含量和空间分布、结构特征、环境转化过程,以及其对污染物吸附、氧化还原转化、光转化等环境行为的影响,并在此基础上对溶解态黑碳的未来研究方向进行了展望。
表界面调控晶体变化微观机制探索与铬渣治理研究的结合
刘炜珍, 郑嘉毅, 吴智诚, 刘章斌, 林璋
2017, 29 (9): 1053-1061 | DOI: 10.7536/PC170513
出版日期: 2017-09-15
摘要
铬作为首要战略金属之一,在国民经济中有着重要地位。我国铬资源匮乏,但同时铬渣污染问题严重,亟需解决。本文阐述了目前对铬渣进行解毒处理和对其中的铬提取处理这两大类技术的优缺点和所面临的瓶颈,指出对铬渣的物相及铬的赋存状态进行深入的微结构分析是实现铬渣中铬有效提取的核心关键。本文综述了目前国际上铬渣微结构分析的研究现状,总结了本研究团队将表界面调控晶相/晶面变化的微观机制的研究认识用以指导铬渣中铬的提取的研究进展,展望了这种新的研究思路和技术手段实现铬渣变废为宝的潜力和发展趋势。
碳基纳米材料对水环境中放射性元素铀的吸附
梁宇, 顾鹏程, 姚文, 于淑君, 王建, 王祥科*
2017, 29 (9): 1062-1071 | DOI: 10.7536/PC170427
出版日期: 2017-09-15
摘要
放射性元素铀既是核燃料的主要成分又是核废料后期处理的关键元素,对环境造成潜在的污染,铀的污染治理研究对治理核污染有着重要的现实意义。本文针对碳纳米管、石墨烯以及其他碳基纳米材料对水体环境中放射性元素铀的吸附研究进行了概述和展望,包括碳基纳米材料的制备方法、去除效果和吸附机理。此外,针对纯碳材料对铀吸附量低等问题,提出并归纳了多种表面改性及复合方法。总之,制备高效低成本的碳基纳米吸附材料,提高碳基纳米材料对复杂条件下放射性元素的高效处理能力,将成为今后重点研究方向。
纳米零价铁与土壤组分的相互作用及其环境效应
王艳龙, 林道辉*
2017, 29 (9): 1072-1081 | DOI: 10.7536/PC170526
出版日期: 2017-09-15
摘要
纳米零价铁(nZVI)具有良好的还原活性和吸附性能,已应用于土壤和地下水污染修复,且前景广阔。但性能优越的nZVI会与土壤组分相互作用,不仅可能影响土壤理化性质及其生态功能,也会影响nZVI的存在形态和修复功能。本文阐述了nZVI与土壤空气、孔隙水、黏土矿物、有机质、微生物等土壤组分的相互作用,分析了其对相应土壤组分及土壤整体理化性质的影响,探讨了各土壤组分作用下nZVI的形态转化,并提出了几个需要进一步研究的科学问题。本文将有助于nZVI环境修复应用领域的科学研究与技术进步。
合成麝香的研究新进展与当前挑战:从人体护理、环境污染到人体健康
高艳蓬, 李桂英, 马盛韬, 安太成*
2017, 29 (9): 1082-1092 | DOI: 10.7536/PC170448
出版日期: 2017-09-15
摘要
合成麝香(Synthetic Musks,SMs)因具有类似天然麝香的芬芳气味,被广泛添加于各种日化产品中。由于这类化合物的大量使用以及我国现有污水处理系统的局限性,目前在各种环境介质、人体内频繁检出SMs,从某种意义上来说该类化合物已经对生态环境和人类健康造成了一定潜在危害,因此是一类重要的新兴有机污染物。本文详细综述了SMs的环境污染水平、迁移转化机制、环境归趋、环境危害以及健康效应等方面的最新研究进展;发现虽然这类污染物在环境转化过程中存在毒性增强等潜在的危害,但其在环境与生物体内的迁移转化机制尚未明确,且相关代谢转化产物的毒性效应研究并不多见,尤其在SMs暴露模式与人体损伤机制之间的相互关系研究方面还存在空白。此外,新型SMs如大环麝香与脂环麝香的健康效应的研究也有待进一步加强。
环境中卤代有机污染物的自然来源、背景浓度及形成机理
金梨娟, 陈宝梁*
2017, 29 (9): 1093-1114 | DOI: 10.7536/PC170563
出版日期: 2017-09-15
摘要
卤代有机化合物(organohalogens,OHs)是一类典型有机污染物,其环境化学行为、控制方法及健康效应引起了全球的极大关注。目前主要关注人为排放OHs,而其自然来源往往被忽略。最近,环境中卤代有机物的自然来源不断被证实,且检出的OHs数量逐渐增加,但相关研究刚刚起步。卤代有机物的自然来源、背景浓度及其在环境中的迁移转化行为,对于正确评估其污染程度及环境影响、制定相关环境质量标准和系列安全浓度限值至关重要。本文详细归纳总结了卤代有机物的自然来源(包括海洋来源、陆地来源和其他来源等)、背景浓度、理化性质等;重点评述了天然卤代有机化合物(natural organohalogens,NOHs)形成的生物机制、非生物机制及其影响因素;分析了环境中NOHs的迁移转化及归趋行为;最后简介了环境中NOHs的定性与定量分析方法,并展望了未来的研究方向,急需加强天然卤代有机污染物的形成分子机理及环境化学行为的研究工作。
铋系光催化剂去除环境污染物
丁星, 杨祥龙, 熊中亮, 陈浩, 张礼知
2017, 29 (9): 1115-1126 | DOI: 10.7536/PC170443
出版日期: 2017-09-15
摘要
铋系半导体材料是近年来研究较热的一类新型光催化剂,因其具有独特的层状结构和合适的禁带宽度,而表现出了良好的太阳光催化性能,在环境污染物去除方面展现出极大的潜力。本文综述了近年来铋系光催化剂(氧化铋、硫化铋、钨酸铋、钼酸铋、钒酸铋、卤氧化铋等)在环境污染物去除方面的最新研究进展,介绍了几类常见的铋系半导体材料及其制备方法,归纳和总结了铋系光催化剂在大气净化、有机废水处理、重金属离子处理和杀菌等方面的应用,同时对今后铋系光催化剂在环境污染去除方面的应用进行了展望。
基于新型材料的固相微萃取探针的制备与应用
殷立, 徐剑桥*, 黄周兵, 陈国胜, 郑娟, 欧阳钢锋*
2017, 29 (9): 1127-1141 | DOI: 10.7536/PC170610
出版日期: 2017-09-15
摘要
固相微萃取(SPME)是一种简便、快速、绿色的样品前处理方法,近年来引发了广泛关注。固相微萃取探针的萃取相对其萃取选择性和效率起着决定性作用,因此一系列物理化学性质优秀的新型固相微萃取涂层材料应运而生,被用于制备新型固相微萃取探针,以对不同样品基质中的有机小分子进行检测。本文概述了近年来新型SPME探针的研制所依托的新型材料,包括聚合物材料、碳材料、金属有机框架材料等,并重点阐述了相关材料的制备与固定方法、微观结构与萃取性能,以及所制备探针在环境分析、纺织品和皮革分析、食品分析等领域中的应用,并进一步对新型固相微萃取涂层今后的开发方向和应用前景进行了展望。
三价锰的性质、产生及环境意义
饶丹丹, 孙波, 乔俊莲, 关小红
2017, 29 (9): 1142-1153 | DOI: 10.7536/PC170437
出版日期: 2017-09-15
摘要
锰是一种储量丰富、分布广泛、价态丰富(0~+7)的过渡金属。三价锰(Mn(Ⅲ))作为一种中间价态锰,易发生单电子转移反应,且易歧化、不易直接检测,导致其在自然界中的存在和作用曾被长期忽略。近期研究显示,络合态Mn(Ⅲ)在海底孔隙水、沉积物好氧/厌氧交界处等环境中广泛存在并对其中生物化学反应有重要影响;络合态及非络合态Mn(Ⅲ)在实验室研究中先后被发现参与到快速且有效地降解污染物的过程。本文综述了环境中Mn(Ⅲ)的存在形态、生成途径,讨论了配体及生物作用对该过程的影响;介绍了实验室中Mn(Ⅲ)的生成方法;总结了Mn(Ⅲ)的水解、歧化、氧化还原电位等性质;概述了Mn(Ⅲ)的环境意义;分析了将Mn(Ⅲ)应用于水污染控制的可能性;并对该领域未来的发展方向进行了展望。
光催化耦合微生物同步降解污染物
丁蕊, 赵峰
2017, 29 (9): 1154-1158 | DOI: 10.7536/PC170414
出版日期: 2017-09-15
摘要
由于水体中新兴污染物不断增多,如何运用新型处理技术来弥补传统污水处理方法的缺陷已成为当前的研究热点。光催化耦合微生物同步降解污染物(ICPB)在保留生物法处理废水优点的同时,耦合了光催化高效、迅速的特性,可实现对多种污染物质的有效降解,节约了能源和成本,成为水体污染物有效去除的一个重要研究方向。ICPB体系主要由多孔载体、光催化材料及生物膜构成;其主要的工作原理是通过光激发载体上的光催化材料,将水体中难生物降解的污染物转化为可生物降解的物质,同时在载体内部微生物的代谢作用下,将这些污染物的中间降解产物继续矿化。本文根据光催化耦合微生物同步降解污染物体系中的关键构成,归纳总结了载体种类、光催化材料和负载生物的研究进展,探讨了该方法在去除水体污染物中的实际应用,并展望了其将来发展的方向和趋势。