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  • 综述
    王亚韡, 张秋瑞, 于南洋, 王媛, 韦斯, 方明亮, 田思诺, 史亚利, 史建波, 曲广波, 朱樱, 朱玉敏, 朱楚泓, 乔敏, 华江环, 刘美, 刘国瑞, 刘建国, 刘艳娜, 刘楠楠, 江龙飞, 汤书琴, 麦碧娴, 李成, 杨盼, 杨丽华, 杨荣艳, 杨莉莉, 杨晓溪, 杨瑞强, 邱兴华, 应光国, 汪妍, 张干, 张全, 张祯, 张影, 张芊芊, 陆蓉静, 陈达, 陈新, 陈荷霞, 陈景文, 陈嘉喆, 林炳丞, 罗孝俊, 罗春玲, 季荣, 金彪, 周炳升, 郑明辉, 赵时真, 赵美蓉, 赵繁荣, 姜璐, 祝凌燕, 姚林林, 姚婧知, 贺勇, 莫逊杰, 高川子, 郭勇勇, 盛南, 崔蕴晗, 梁承谦, 韩建, 程振, 曾艳红, 裘文慧, 蔡亚岐, 谭弘李, 潘丙才, 戴家银, 魏东斌, 廖春阳, 赵进才, 江桂斌
    化学进展. 2024, 36(11): 1607-1784. https://doi.org/10.7536/PC241114
         

    随着当今社会经济的快速发展以及工业化、城镇化进程的加速推进,环境污染问题的复杂性和严重性日益凸显。除传统污染物外,全球范围内不断出现的新污染物给环境与公众健康带来了新的挑战。我国“十四五”及中长期规划中提出“新污染物治理”,党的二十大报告也明确“开展新污染物治理”的要求。2022年,国务院办公厅印发了《新污染物治理行动方案》,生态环境部及各省、自治区、直辖市相继出台了相应的实施方案,我国生态环境保护进入了常规污染物与新污染物治理并重的新阶段。然而,新污染物治理是一项长期、动态且复杂的系统工程,亟需加强顶层设计和科技支撑。开展新污染物系统性研究,不仅为其管控提供有效的科学指引,提升环境质量管理水平,还能助力我国履行国际公约,增强全球环境治理中的话语权,确保我国环境安全、食品安全、国际贸易安全等,对实现可持续发展具有重要意义。本综述旨在对新污染物的种类特征、生产使用与排放、识别与鉴定、环境赋存、迁移转化、生态毒理效应、人体暴露与健康风险、治理策略等内容进行全面探讨,并展望未来研究方向,以期为我国新污染物治理提供科学依据和决策支持。

  • 综述
    任启蒙, 王青磊, 李因文, 宋学省, 上官雪慧, 李法强
         

    随着我国“碳达峰”、“碳中和”战略的实施,发展清洁能源、推进新能源产业发展已成为全社会共识。锂电池因高能量密度、高功率密度、长循环寿命和绿色环保等显著优势,已成为新一代储能设备。其发展对缓解能源危机、带动新旧动能转换、实现“双碳”战略目标具有重要意义。为了进一步提高锂电池的能量密度,最有效的策略是采用高电压或高比容量的正极材料。然而,传统碳酸酯基电解液无法在高电压下稳定循环,因此拓宽电解液的电化学窗口尤为重要。本文总结了高电压电解液有机溶剂和添加剂的作用机理并探究了拓宽电解液电化学窗口的有效策略,同时对水系电解液、固态电解质、聚合物凝胶电解质的特性进行了归纳,最后对高电压电解液未来的发展和前景做出总结和展望,为锂电池高电压电解液的设计提供了科学依据。

  • 综述
    刘雨菲, 张蜜, 路猛, 兰亚乾
         

    全球范围内化石燃料的大量消耗导致了能源危机,同时其所排放的CO2等温室气体使环境问题日渐突出。将CO2等废气进一步转化为高附加值燃料是解决能源与环境问题的理想方案。利用取之不尽的太阳能作为能源实现光催化CO2还原为能源化合物被认为是有效解决此问题的最佳途径之一。共价有机框架材料(COFs)是一类新型晶态多孔有机聚合物材料,具有结构稳定性、可设计性和结构多样化的特征,因此在光催化CO2还原领域表现出了巨大潜力。本文概述了近年来COFs在光催化CO2还原领域中的催化应用研究进展,包括引入不同金属离子提供活性位点、增加光敏性官能团提高其对可见光利用率等方法。最后对以COFs材料为光催化CO2还原催化剂的研究进行了总结和展望,我们认为更进一步的新材料合成、修饰与催化机理研究仍是前景广阔的研究领域。

  • 邀请综述
    范克龙, 高利增, 魏辉, 江冰, 王大吉, 张若飞, 贺久洋, 孟祥芹, 王卓然, 樊慧真, 温涛, 段德民, 陈雷, 姜伟, 芦宇, 蒋冰, 魏咏华, 李唯, 袁野, 董海姣, 张鹭, 洪超仪, 张紫霞, 程苗苗, 耿欣, 侯桐阳, 侯亚欣, 李建茹, 汤国恒, 赵越, 赵菡卿, 张帅, 谢佳颖, 周子君, 任劲松, 黄兴禄, 高兴发, 梁敏敏, 张宇, 许海燕, 曲晓刚, 阎锡蕴
         

    纳米酶(Nanozymes)是由我国科学家首次提出的新概念,它是一类具有生物催化功能的纳米材料,能够基于特定的纳米结构催化天然酶的底物并作为酶的代替品。自2007年首次报道以来,全球已有来自于55个国家的420多个研究机构证实了纳米酶的普遍规律。纳米酶的发现第一次揭示纳米材料蕴含一种独特的纳米效应——类酶催化效应。纳米酶作为一种新材料,既有纳米材料本身的理化性质,又有类似酶的催化功能,兼具天然酶与人工酶的优势于一身。其中,纳米结构不仅赋予纳米酶高效催化功能,而且使纳米酶比天然酶稳定,易于规模化生产。另外,纳米酶独特的多酶活性将为设计廉价、稳定、各种各样全新的催化级联反应提供功能分子。纳米酶是多学科交叉融合的典范, 2022年被IUPAC评为十大化学新兴技术。在全球从事化学、酶学、材料学、生物学、医学、理论计算等多领域科学家的共同推进下,如今纳米酶已经成为新的研究热点。我国科学家在这一新兴领域一直发挥着引领作用,解析了纳米酶的构-效关系,将其催化活性提高了约1万倍,实现了超越天然酶的理性设计,创造了全球首个纳米酶产品,出版了纳米酶学英文专著,发布纳米酶术语及中国/国际标准化。更可喜的是,纳米酶新领域汇集了一大批多学科交叉融合的优秀青年科学家,推动纳米酶进入高速发展阶段,纳米酶的种类已经超过1200多种,其催化机制研究也更加深入,应用研究也从当初的检测逐步拓展到纳米酶催化医学、传感检测、绿色合成、新能源、环境治理等多个领域。本文向读者介绍纳米酶自发现以来的主要进展,包括最近发现的天然纳米酶,期待纳米酶从新概念、新材料衍生出新技术、新产品、新商品,服务人类健康,并带动新学科发展。

    目录

    0 引言

    1 纳米酶概述

    1.1 纳米酶的发现与命名

    1.2 纳米酶术语及标准化

    1.2.1 “纳米酶”术语的演变

    1.2.2 “纳米酶”术语国家标准的制定

    1.2.3 纳米酶催化活性测量方法的国家标准和国际标准制定

    1.2.4 与“纳米酶”有关的国家标准样品和国家标准物质的研制现状

    1.2.5 小结

    1.3 纳米酶的催化活力测定

    1.3.1 纳米酶的催化活性种类

    1.3.2 典型的纳米酶反应动力学

    1.3.3 纳米酶的活性位点及颗粒数计算

    1.3.4 小结

    1.4 纳米酶催化机制

    1.4.1 过氧化物酶纳米酶

    1.4.2 氧化酶纳米酶

    1.4.3 超氧化物歧化酶纳米酶

    1.4.4 过氧化氢酶纳米酶

    1.4.5 小结

    2 纳米酶的设计

    2.1 纳米酶催化活性调节

    2.1.1 组成结构的影响

    2.1.2 外部因素的影响

    2.2 纳米酶的选择性调控

    2.2.1 分子印迹

    2.2.2 亲疏水作用

    2.2.3 物理和化学吸附

    2.2.4 表面修饰

    2.2.5 手性识别

    2.2.6 仿生设计

    2.2.7 集成式纳米酶

    2.2.8 小结

    2.3 纳米酶的多功能性特性

    2.3.1 引言

    2.3.2 酶活性与材料的磁性结合

    2.3.3 酶活性与金属等离子体性质结合

    2.3.4 酶活性与光热特性的结合

    2.3.5 酶活性与光声现象的结合

    2.3.6 酶活性与荧光特性的结合

    2.3.7 酶活性与材料的导电性结合

    2.3.8 表面修饰使纳米酶具有新功能

    2.3.9 小结

    2.4 纳米酶多酶活性

    2.4.1 POD-CAT

    2.4.2 POD-OXD

    2.4.3 SOD-CAT

    2.4.4 OXD-CAT

    2.4.5 具有3种及以上类酶活性的纳米酶

    2.4.6 小结

    3 纳米酶工程化

    3.1 纳米酶与机器学习

    3.2 纳米酶制备与表征

    3.2.1 纳米酶的制备

    3.2.2 纳米酶的表征

    3.3 纳米酶的合成

    3.3.1 物理合成法

    3.3.2 化学合成法

    3.3.3 生物合成法

    3.3.4 小结

    4 纳米酶的应用

    4.1 纳米酶传感

    4.1.1 比色分析法

    4.1.2 化学发光法

    4.1.3 荧光检测

    4.1.4 电化学检测

    4.1.5 表面增强拉曼散射(SERS)检测

    4.1.6 其他检测方法

    4.1.7 多模态检测

    4.1.8 小结

    4.2 纳米酶抗肿瘤

    4.2.1 纳米酶用于肿瘤催化治疗的应用现状

    4.2.2 纳米酶抗肿瘤的作用机制

    4.2.3 纳米酶抗肿瘤的应用策略

    4.2.4 小结

    4.3 纳米酶抗菌、抗病毒

    4.3.1 纳米酶介导的表层杀菌

    4.3.2 纳米酶介导的深层杀菌

    4.3.3 生物正交纳米酶介导的杀菌

    4.3.4 纳米酶介导的海洋防污

    4.3.5 纳米酶介导的抗真菌治疗

    4.3.6 纳米酶介导的抗病毒治疗

    4.4 纳米酶用于污水环境治理

    4.4.1 介绍

    4.4.2 水环境污染物检测

    4.4.3 水环境污染物处理

    4.4.4 小结

    5 对纳米酶领域的展望

    5.1 关键科学问题

    5.2 结语

  • 综述
    李姝慧, 李倩倩, 李振
         

    有机光电功能材料的宏观性能不仅只依赖于基元分子自身的理化性质,还取决于其分子聚集行为和聚集态结构。在特定的聚集态结构中,分子间弱相互作用的加和与协同,可促进体系性能的拓展与质变,获得超越分子本征属性的功能。这凸显出当前化学研究逐步从关注单分子向分子聚集态科学转变,体现出分子聚集态研究的重要性。本文借助有机室温磷光性能对分子聚集态结构的高度灵敏性与响应性,系统探讨了分子聚集态结构的形成规律与核心影响因素。以此为基础,进一步拓展分子聚集态研究的应用领域,包括力致发光、有机二阶非线性光学、力致变色、有机发光二极管等,从静态调控到动态刺激响应(刺激源:力、热、光、电场等),从单一结构到多组分体系与器件,同时,确立了各种有机光功能材料的优势分子聚集形式,提出了聚集态调控的有效策略与研究思路,阐述了光电功能材料体系设计与合成的可控性与预见性。

  • 邀请综述
    王金凤, 李爱森, 李振
         

    室温磷光(RTP)材料因其独特的发光性质和在光电、传感、生物成像及信息加密等领域广阔的应用前景吸引了研究者的兴趣。近年来,科学家探索了各种方法调控有机分子的室温磷光,并通过磷光分子结构设计以及磷光保护基质的构建成功构筑了长寿命和高量子效率的有机室温磷光材料。超分子凝胶作为诱导室温磷光的新基质,具有三维网络结构、热可逆性质及刺激响应性等优势而引起关注。本综述围绕无金属室温磷光凝胶材料和含金属室温磷光凝胶材料,总结了近年来关于室温磷光凝胶材料的研究现状,并在此基础上,简要展望了室温磷光凝胶材料研究的发展趋势。

  • 邀请综述
    韩鹏博, 徐赫, 安众福, 蔡哲毅, 蔡政旭, 巢晖, 陈彪, 陈明, 陈禹, 池振国, 代淑婷, 丁丹, 董宇平, 高志远, 管伟江, 何自开, 胡晶晶, 胡蓉, 胡毅雄, 黄秋忆, 康苗苗, 李丹霞, 李济森, 李树珍, 李文朗, 李振, 林新霖, 刘骅莹, 刘佩颖, 娄筱叮, 吕超, 马东阁, 欧翰林, 欧阳娟, 彭谦, 钱骏, 秦安军, 屈佳敏, 石建兵, 帅志刚, 孙立和, 田锐, 田文晶, 佟斌, 汪辉亮, 王东, 王鹤, 王涛, 王晓, 王誉澄, 吴水珠, 夏帆, 谢育俊, 熊凯, 徐斌, 闫东鹏, 杨海波, 杨清正, 杨志涌, 袁丽珍, 袁望章, 臧双全, 曾钫, 曾嘉杰, 曾卓, 张国庆, 张晓燕, 张学鹏, 张艺, 张宇凡, 张志军, 赵娟, 赵征, 赵子豪, 赵祖金, 唐本忠
         

    聚集诱导发光(AIE)是唐本忠院士于2001年提出的一个科学概念,是指一类在溶液中不发光或者发光微弱的分子聚集后发光显著增强的现象。高效固态发光的AIE材料有望从根本上解决有机发光材料面临的聚集导致发光猝灭难题,具有重大的实际应用价值。从分子内旋转受限到分子内运动受限,从聚集诱导发光到聚集体科学,AIE领域已经取得了许多原创性的成果。在本综述中,我们从AIE材料的分类、机理、概念衍生、性能、应用和挑战等方面讨论了AIE领域最近取得的显著进展。希望本综述能激发更多关于分子聚集体的研究,并推动材料、化学和生物医学等学科的进一步交叉融合和更大发展。

  • 综述
    唐森林, 高欢, 彭颖, 李明光, 陈润锋, 黄维
         

    基于金属卤化物的钙钛矿光伏电池(PSCs)具有较大的光吸收系数、长的载流子扩散距离以及较低的制备成本等优势,在过去十几年来得到了研究者的广泛关注,目前最高光电转换效率(PCE)已经达到25.5%。然而,由于载流子运输过程中存在各类非辐射复合损耗,器件的PCE仍然低于肖克利-奎伊瑟理论极限。本文围绕PSCs的结构与工作原理,着重综述了器件工作过程中常见的非辐射复合方式,具体包括缺陷辅助复合、界面诱导复合、俄歇复合和带尾复合等,这些复合方式作为影响器件效率与工作稳定性的重要因素,受到研究者的广泛关注。结合最新的研究进展,从减小钙钛矿晶体缺陷、钝化晶界缺陷、钝化表面缺陷、优化能级结构等四个方面总结概括了降低非辐射复合的常用措施和策略。最后,对PSCs的非辐射复合调控前景进行了展望。

  • 综述
    曹军文, 张文强, 李一枫, 赵晨欢, 郑云, 于波
         

    氢能是一种高效清洁的二次能源,在实现“碳中和”目标中起重要作用。随着制氢规模不断扩大、制氢成本不断降低,氢能将有望与电能共同成为二次能源主体,通过氢电互补推动我国能源结构转型、降低碳排放、保障我国能源安全。目前,我国已成为世界第一大产氢国,主要有三类工业制氢路线:化石燃料重整制氢、工业副产氢和清洁能源电解水制氢。依托清洁能源发展起来的其他制氢新技术,如太阳能光解水制氢、生物质制氢、核能制氢等也受到广泛研究和关注。此外,制氢系统组成复杂,建模和优化难度高,人工智能在制氢系统的预测、评估和优化方面表现出独特的优势,受到国际学者的关注。本文结合最新研究进展,对上述制氢路线的发展情况进行了综述,并通过技术成熟度、经济性和环保性比较,结合国情对我国未来氢气供应结构做出展望。同时,本文综述了人工智能在制氢系统中的最新应用进展,以期为我国制氢工艺发展提供新思路。

  • 特邀评论
    严壮, 刘雅玲, 唐智勇
         

    金属有机骨架(MOFs)是由金属离子或簇与有机配体以配位键组装而成的晶态多孔材料,其高的孔隙率及功能可设计性使其广泛应用于各种领域。然而,传统MOFs多数电导率非常低,这严重制约了其在电学相关领域的发展。近年来,导电金属有机骨架尤其是二维导电金属有机骨架(2D ECMOFs)材料因其结构中独特的π-π堆积及π-d共轭作用而呈现出半导体甚至类金属的电子输运性质而受到广泛关注,已在传感器、电子器件、电催化、电池和超级电容器等电学和能源相关领域展现出潜在的应用价值。本文将从2D ECMOFs的导电机理、结构、合成方法及应用等方面对近几年该领域的重要进展进行综述,并对其未来发展的挑战和机遇提出展望。

  • 特邀评论
    王志刚, 刘书琳, 刘安安, 张利娟, 余聪, 庞代文
         

    病毒是对人类健康威胁最大的病原之一,由其引发的病毒性疾病对人民健康、国家安全和社会经济构成重大威胁。病毒感染机制研究对病毒性疾病的防控及治疗具有重大意义。病毒侵染宿主细胞的动态过程涉及病毒组分与多种细胞组分或细胞器间复杂的相互作用,但是传统手段无法对该动态过程进行实时跟踪研究。单病毒示踪技术作为一种可以实时原位示踪单颗病毒侵染过程的技术,在病毒感染机制研究方面起着愈来愈重要的作用。借助于该技术,能够获取病毒侵染过程中病毒入胞途径、胞内转运过程、病毒核酸释放及其与细胞间的相互作用等动态过程信息,从而对病毒的感染机制进行分子水平的深入研究。本文就单病毒示踪技术所涉及的测量技术、标记技术和信息获取进行阐述,总结归纳了单病毒示踪在病毒感染机制研究中的最新进展,并探讨了该技术目前存在的挑战性问题以及未来发展的方向。

  • 综述
    武江洁星, 魏辉
         

    作为纳米尺度的新效应,纳米酶因其优异的材料性能和酶学特性引起了研究人员的广泛关注,并在分析检测、疾病诊断治疗、环境监测保护等领域展现出独特的魅力。然而,在过去的几十年中,受限于纳米材料复杂组分和模糊的催化位点等,如何高效设计纳米酶一直是纳米酶领域亟待解决的关键问题之一。本文综述了目前纳米酶高效设计的几种策略,如高通量计算筛选、理性设计和仿生设计,并重点阐述了金属有机框架仿生设计中构效关系的研究。最后,对纳米酶高效设计的未来发展进行了展望。

  • 特邀评论
    徐云雪, 刘仁发, 徐坤, 戴志飞
         

    荧光成像技术因具有操作简便、分辨率高、安全性好且可实时成像等优势,在术中导航中具有广阔的应用前景。虽然目前还没有靶向荧光探针在临床上得到批准,但已经有相当一部分荧光探针进入了临床试验阶段。最早进入临床试验的是一些偶联肿瘤靶向配体的荧光染料,例如近红外菁染料(IRDye800CW)标记的肿瘤特异抗体,叶酸标记的异硫氰酸荧光素(EC17)等。近来,结构更复杂的荧光探针如酶反应激活型探针和PET/荧光双模态探针也逐步进入临床试验。本文依据近年来手术导航用荧光探针的最新研究进展,分别就受体介导的靶向荧光探针、可激活型靶向荧光探针、近红外二区(NIR-Ⅱ)荧光探针、多模态荧光探针和诊疗一体化探针进行了分类讨论,重点对正在进行临床研究及具有临床转化前景的荧光探针的分子设计原理进行了分析与总结,并对手术导航用荧光探针未来的发展进行了展望。

  • 特邀评论
    郭珊, 周翔
         

    从实体瘤脱落进入血液循环系统的肿瘤细胞即循环肿瘤细胞(CTCs)与肿瘤转移密切相关,因此CTCs检测对癌症患者的诊断、治疗监测、病情评估以及肿瘤转移机制研究具有重要意义。由于CTCs在体内含量极少、异质性、分布不均一,通过体外采血发展的CTCs检测技术虽然已取得很大进展,但仍然面临肿瘤细胞损失、失活、失真以及灵敏度低等问题,因此亟需发展基于体内快速流动血液的肿瘤细胞检测技术,在真实生理状态下实时监测CTCs动态变化。在此,我们总结了CTCs体内检测技术及其相关应用的研究进展,分析了这些技术的优势和不足。最后,讨论并展望了CTCs体内检测技术的未来发展趋势。

  • 综述
    李巍, 杨子煜, 侯仰龙, 高松
         

    自旋电子学的研究重点在于同时利用电子的电荷和自旋两个自由度对信息进行处理和存储,其具有运行速度快、存储密度高和能耗低等优势。毫无疑问,发展二维磁性纳米材料的可控合成方法及磁性调控策略,对于新型自旋电子学器件的构筑具有重要的科学意义和应用价值。然而,目前得到的二维磁性纳米材料的种类十分有限,而且合成方法及磁性调控手段相对单一,极大地限制了该领域的发展。本文首先根据磁性的来源,对二维磁性纳米材料进行了分类,介绍了诱导产生的磁性和具有本征磁性的二维纳米材料,然后详细地归纳了二维磁性纳米材料常见的合成方法,如机械剥离法、电化学剥离法、化学气相沉积法以及液相合成方法等。此外,着重总结了二维材料磁性的主要调控手段,最后展望了该领域遇到的瓶颈、未来的研究重点及应用前景。

  • 综述
    黄炎, 刘国东, 张学记
         

    2019年12月以来席卷全球的新型冠状病毒(COVID-19)肺炎是一种高传染性疾病,给全球社会、经济和生活带来了巨大的负面影响,严重威胁人类的生命安全。由于尚无用于COVID-19的特定药物或疫苗,快速及时的检测和诊断对于控制疫情至关重要。本文介绍了目前检测COVID-19的方法,主要比较了CT检测、核酸检测和抗体检测在检测COVID-19中各自发挥的作用,总结了各种方法的优势和不足之处,综述了各种方法的最新研究进展。病毒分离是检测病毒感染的黄金标准,但是要求严格的条件,这些条件多数实验室和医院无法满足。CT检查可以直接看到症状,但是存在特异性低的局限;核酸检测能提供直接的证据,是当前检测新型冠状病毒的主要方法,但是存在假阳性;抗体检测能提供非直接的证据,适于进行筛查工作,但是其无法用于感染的早期诊断且可能得到假阳性或假阴性结果。本文提出了联合使用和综合判读可以从技术和时间差上互补,并对未来的发展趋势和研究重点进行了展望。

  • 周明浩, 姜爽, 张天永, 史永宏, 金雪, 段鹏飞
         

    金属卤化物钙钛矿纳米材料因其丰富的化学结构和优异的光电性能,已成为一种极具应用前景的半导体材料。在钙钛矿无机框架中引入有机手性分子后,能够比较容易地得到手性钙钛矿纳米材料,从而可以极大地推动智能光电材料和自旋电子器件的快速发展。本文将综述手性钙钛矿纳米材料的构筑与手性产生机理的最新研究进展,包括一维手性钙钛矿纳米线、二维及准二维手性有机-无机杂化钙钛矿纳米片、三维手性钙钛矿纳米晶、超分子组装体系中诱导的手性钙钛矿纳米晶等。值得注意的是,不同种类的手性钙钛矿纳米材料在圆二色性、圆偏振发光、铁电性、自旋电子学等方面展现出优异的光电性能及巨大的应用前景。但是,有关手性钙钛矿纳米材料的研究目前还处于初级阶段,其中很多机理还存在争议,许多基础性和应用型的工作也有待开展。

  • 楚碧武, 马庆鑫, 段凤魁, 马金珠, 蒋靖坤, 贺克斌, 贺泓
         

    大气污染是人类面临的重大环境挑战。我国大气污染具有高度的复合污染特征,其形成过程既有高强度的颗粒物均相成核现象,又有多介质非均相致霾过程,同时耦合了强的大气氧化性以及O3污染,是不同于洛杉矶光化学烟雾和伦敦烟雾的新型“霾化学”烟雾污染。“霾化学”区别于并突破现有的理论认识,是解析我国典型多介质复合污染环境下PM2.5成因以及PM2.5与O3污染间非线性复杂关系,综合研究气、液、固多介质非均相过程的大气污染化学。研究“霾化学”过程对精准控制我国乃至其他国家大气复合污染意义重大。本文提出和总结了大气“霾化学”概念,并对“霾化学”理论的完善和发展进行了展望。

  • 李悦, 李景虹
         

    CRISPR(Clustered regularly interspaced short palindromic repeats)技术是一种革命性的基因编辑和调控工具,问世之后迅速成为了生物医学领域的前沿热点,广泛用于基因功能研究和治疗。CRISPR具有优异的序列识别性质,核酸切割能力,并且易于编程设计改造,在生物分析化学领域展示出独特的魅力,在病毒检测、临床诊断和单细胞成像分析等方面都取得了突破性进展。目前基于CRISPR技术的检测方法种类繁多,本文综述了CRISPR-Cas分析检测方法的研究进展,并且展望了该技术的发展趋势。

  • 李高, 李艳梅
         

    β-淀粉样蛋白(Aβ)的聚集和沉积被认为是导致阿尔茨海默病的重要因素,早前的研究多集中在全长无修饰的Aβ1-40和Aβ1-42上。近些年研究发现,在AD患者大脑内存在着多种截短与修饰的Aβ蛋白,它们对AD的疾病进程有不可忽视的贡献。例如,焦谷氨酸Aβ、磷酸化Aβ被认为是AD患者出现症状的标志;截短的Aβ4-40/42在患者脑内的含量与Aβ1-40/42接近且具有类似的聚集性质和毒性;患者脑内氧化压力升高导致的酪氨酸硝基化、二聚化和甲硫氨酸氧化形式的Aβ也具有不同的性质。本文对这些截短与修饰的Aβ蛋白的产生、结构、毒性以及和AD的关联进行了综述。

  • 李武, 汪俊洁, 马大为
         

    对映-贝壳衫烷类二萜是陆生植物二萜中种类最为繁多、分子结构和生物活性最为多样的一类天然产物。近年来研究表明,该家族的一些成员具有抗菌和抗肿瘤等活性。这类四环二萜分子可通过分子内环化、氧化断裂和降解重排等方式,转化为复杂的分子骨架。这些天然产物重要的生理活性与多变的骨架结构引起了国内外合成化学家的浓厚兴趣,已经成为全合成研究的又一类热门分子。本文总结了2014年以来国内外学者关于对映-贝壳杉烷型二萜的合成报道,根据这类分子的不同结构类型分别进行阐述。

  • 闫新, 李意羡, 贾月梅, 俞初一
         

    本文系统总结了糖苷化亚氨基糖的分离、合成方法与生物活性。天然存在的糖苷化的亚氨基糖根据其亚氨基糖部分的结构可以分为五类,大部分均具有重要的生物活性,尤其是糖苷酶抑制活性。此类化合物潜在的药理活性促进了相关合成方法的研究,根据糖苷键的构建方式大致可以分为酶催化的转糖基化反应和化学合成法,两者主要区别在于反应条件。酶催化的转糖基化反应条件温和,且能够减少保护基的使用,但在反应效率和选择性上仍需改进。化学合成法普适性高,有大量普通糖苷的合成经验可供借鉴,但存在反复上保护-脱保护的问题。通过以上两种合成方法,大量衍生物和类似物被设计和合成出来,大大丰富了糖苷化亚氨基糖的种类和生物活性。糖苷化亚氨基糖的生物活性往往与糖基结构和亚氨基糖环均有密切关系。作为传统糖化学与亚氨基糖的交叉领域,糖苷化亚氨基糖的结构多样性为发展高活性和选择性的先导化合物提供了优良的修饰骨架。因此,此类化合物有望在相关新药创制领域得到重要应用。

  • 吴晓甫, 童辉, 王利祥
         

    作为荧光传感材料,荧光聚合物不仅具有传感单元多、荧光亮度高、光稳定性好等特点,而且方便制备荧光传感薄膜,易于实现器件化,在爆炸物荧光检测中得到了广泛的研究与应用。近年来,随着荧光聚合物从传统的线型结构向支化和多孔网络结构的拓展,以及各种功能单元的引入,大量的新型荧光聚合物有效地提升了爆炸物检测的灵敏度、选择性和响应速度等性能。本综述从线型聚合物、支化聚合物、多孔聚合物三类体系出发,总结和评述了用于爆炸物荧光检测的线型共轭与非共轭聚合物、树枝状分子与超支化聚合物、无定形与结晶型多孔聚合物等典型体系的分子结构设计策略、功能特点以及传感性能,并展望了荧光聚合物未来在爆炸物检测应用中所面临的机遇和挑战。

  • 刘耀华, 刘育
         

    偶氮类化合物是一类具有合成简单,异构化速率和转化效率高,耐光漂白的反式-顺式(E/Z)光异构化化合物。由于其光异构特性及其可以与大环主体形成稳定包合物,偶氮类化合物在许多领域展现出巨大的应用潜力。在本篇综述中,我们介绍了近年来偶氮功能基修饰的单环糊精、偶氮苯桥联双环糊精、冠醚衍生物以及偶氮类芳香大环化合物等作为主体,或偶氮苯及其衍生物为客体通过主客体相互作用构筑的光刺激响应的超分子组装体系在拓扑形貌调控、药物传递、智能材料等方面的设计原理、组装机理、应用和发展趋势。同时,我们也讨论了此类超分子组装体发展所面临的机遇和挑战,并希望可以进一步促进智能超分子组装体系的发展。

  • 李嘉伟, 任颜卫, 江焕峰
         

    作为大气中的主要温室气体,CO2在世界范围内引发了一系列与环境和能源有关的问题。因此,迫切需要开发多种方法来捕获CO2并将其转化为有用的化工产品,从而有效改善环境,促进可持续发展。在过去的几十年中,金属有机框架(MOFs)材料由于其多活性位点、高比表面积、结构可修饰、易于功能化而表现出突出的多相催化性能。这些特性赋予了MOFs催化剂在CO2化学固定领域独特的优越性。本文综述了MOFs催化剂在CO2参与的有机合成反应中的应用,如CO2与环氧化物、末端炔、炔丙醇、炔丙胺等发生的化学反应,并重点阐述了MOFs中不同种类催化位点与反应性能之间的构效关系。

  • 范昭璇, 赵亮, 张学记
         

    液体活检的主要检测对象——循环肿瘤DNA(circulating tumor DNA, ctDNA)是人体血液循环系统中具有一定特征的(包括突变、缺失、插入、重排、拷贝数变异、甲基化等)来自肿瘤细胞基因组的DNA片段,其主要来源于凋亡或坏死的肿瘤细胞。ctDNA 的检测和分析能够提供肿瘤中的基因组信息,例如,基因组中的拷贝数变异、突变和甲基化富集等。相较于其他的肿瘤标志物,ctDNA相对稳定,提取技术相对成熟,与肿瘤的大小和发展具有一定的相关性,是一种新兴的、有前景的肿瘤生物标志物,在精准医疗中发挥着越来越重要的作用。不过ctDNA含量极低,背景游离DNA(cell free DNA, cfDNA)含量高,个体间差异大,且需要提前预判检测的位点和突变,因此,利用新方法和新技术对它进行全面检测分析是必不可少的。目前,针对 ctDNA 的检测方法和平台种类繁多,在此,我们总结了从数字PCR到下一代测序的ctDNA检测的研究进展,包括一些商业化的仪器和一些仍在实验室发展中的设备并对利用这些新兴技术分析检测ctDNA的发展趋势做了展望。

  • 综述
    费进波, 李琦, 赵洁, 李峻柏
         

    二苯丙氨酸二肽是导致阿尔兹海默症的β-淀粉样蛋白的关键识别序列。因其结构简单、组装性能优异,日益成为分子组装领域构筑功能材料的“明星”基元。目前,围绕二苯丙氨酸二肽及其衍生物的可控组装, 人们已经开展了大量的研究工作, 包括分子设计、结构调控和功能应用等。本课题组利用分子组装技术,通过调节分子间相互作用,实现了二苯丙氨酸二肽组装体的可控制备,并探索了它们的光学性质以及潜在应用。本文归纳分析了二苯丙氨酸二肽组装体的光功能化方法,详细介绍了这些短肽基光功能材料在光波导、光学成像、光动力治疗、光学制造和光催化等领域的应用,并初步提出了今后可能的发展方向。

  • 综述
    黄鹤, 宋传君, 常俊标
         

    传统的傅-克酰基化反应以酰氯或酸酐作为酰化剂、路易斯酸作为催化剂。大量路易斯酸催化剂及反应产生的氯化氢都需要后处理,并且酰氯对湿度敏感,储存及使用过程中易发生危险。而以三氟乙酸酐作为活化剂、直接以羧酸作为酰化剂的酰化反应不需要事先将羧酸制成酰氯、酸酐或酰胺,且活化剂三氟乙酸酐及副产物三氟乙酸都能很容易地通过蒸馏回收,因此,这类酰化反应能有效解决传统的傅-克酰基化反应所存在的问题。本文综述了近20年来以三氟乙酸酐作为活化剂、直接以羧酸作为酰化剂的酰化反应方法的发展,以及其在功能有机分子、药物分子和天然产物合成中的应用。

  • 综述
    李娜, 常泽, 陈强, 尹佳成, 卜显和
         

    “配位空间”(Coordination Space)是无机-有机杂化体系中的构筑基元通过配位键连接形成的具有特定结构和功能的空间。这一概念为基于配位键的框架体系的定向构筑与结构-性能调控提供了新的视角。作为典型的无机-有机杂化材料,金属-有机框架(Metal-Organic Framework,MOF)及金属有机笼(Metal-Organic Cage,MOC)等近年来受到广泛关注。这类材料的构筑与性能调控的核心可以认为是对其配位空间的结构设计与性能调控。具有刺激响应性的MOF可展现动态的配位空间,使其在吸附分离、传感、药物投递等方面具有重要的应用前景。本文将以动态金属有机框架的相关研究为基础简述动态配位空间研究的近期进展,包括其动态行为产生的结构基础、诱发因素及相关性能,归纳结构-性能的关系,为相关研究提供参考。

  • 综述
    陈雅静, 李旭兵, 佟振合, 吴骊珠
      CSCD(1)        

    氢气的燃烧热值高(285.8 kJ/mol),且燃烧时只生成水不生成任何污染物,被认为是理想的能源载体。模拟自然界光合作用系统活性中心的结构和功能,利用光催化分解水制取氢气是将太阳能转换为化学能的重要方式,也是人工光合成的重要内容。本文对近年来国内外人工光合成制氢领域取得的重要进展进行了总结,并对人工光合成制氢的发展趋势和前景进行了展望。