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化学进展 2011, No.12 上一期 后一期 返回主页

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本刊导览

传承与创新
唐敖庆与中国理论化学
江元生
2011, 23 (12): 2399-2404 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
本文回顾唐敖庆先生的科教活动与事迹, 从中展现他的学术思想 、治学风格。上世纪中叶,他在国内环境中,独立自主地培养人才,开展研究,创建理论化学,并使之繁荣兴旺。他特别重视教学,视相关的课程学习为从业打好基础、开启智力、培植兴趣、进入研究的必经手段。据此,每招收新研究生和开办高层人才培训班时,必先系统授课。而在科研立项中, 他看重新理论新方法的开拓和研究, 提倡做“大”和“难”的课题。对从业人才的选用培训,既重视数理基础坚实者, 也欢迎一般化学专业人员, 在共享授课活动中, 提高理论水平,增强共识。
我国配位化学的开拓者和奠基人 ——戴安邦先生
罗勤慧
2011, 23 (12): 2405-2411 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
戴安邦先生(1901—1999)是我国著名的无机化学家,化学教育家,配位化学的开拓者和奠基人。他一生长达70年之久为我国培养无数高质量科教人才,在教学上提出“启发式八则”和“全面教育理论”,影响深远。他在国内开拓配位化学研究领域,建立配位化学研究所和配位化学国家重点实验室,大力促进国内外学术交流,培养了众多学术人才,使我国配位化学和无机化学在国际上占有重要地位。他提倡“基础理论应为科学发展服务,为应用研究储备资料和积累力量”。“解决实际问题推动科学发展”是他的科研思想。“崇实,贵确,求真,创新和存疑”是一个科学工作者应具有的高尚品德。他身体力行,不辞劳苦,从实际中找课题,在科研和教书育人方面贡献了一生。他的品德高尚,为后人作出了榜样。为表彰其功绩,被国家授予奖项约20余项。并获得江苏省劳动模范称号。
传承戴安邦先生的科学精神和学术理念
孟庆金
2011, 23 (12): 2412-2416 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
戴安邦先生是中国化学会的发起人之一,是中国化学会最早主办的刊物《化学》的创办者,长期任该刊总编和总经理,为中国的化学事业发展奉献了一生,对中国化学特别是无机化学的发展和繁荣有重大贡献。戴安邦先生认为化学是造福于人类的科学,化学家首先应热爱化学,有为事业为国家的献身精神。化学家对科学发展应有责任敏感性和创新意识,具团队协作精神和高尚的品德。戴安邦先生一生根据祖国科学技术的发展需要,从事了多个化学领域的教学和科研工作。先后在胶体化学及多酸多碱、化学模拟生物固氮、配合物固相反应研究、抗肿瘤金属配合物研究和新功能配合物设计与合成等领域取得重大成果。他是中国配位化学的主要奠基人之一,建立了南京大学配位化学研究所、配位化学国家重点实验室,为我国配位化学的繁荣发展及人才培养作出了重大贡献。
综述与评论
固体催化剂活性中心的分子设计及其XAFS表征
龙金林, 顾泉, 张子重, 王绪绪
2011, 23 (12): 2417-2441 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
表面金属有机化学是设计制备组成和结构明确的表面金属物种的一条有效途径。同步辐射X射线吸收精细结构光谱技术(XAFS)是当前表征固体催化剂活性中心结构的有力工具。二者结合为在分子水平上设计构筑催化中心提供了一条可借鉴的分子研究途径和方法,已发展成为催化基础研究的重要方向之一。本文综述了过去十年内,我们研究组在利用表面金属有机化学方法在沸石分子筛孔道表面分子构筑单分散金属氧活性单元和XAFS在表征多相催化材料活性位结构方面取得的一些进展。简要介绍了XAFS技术的基本物理原理、实验方法、数据分析及在表征催化材料方面的优缺点,并回顾了固体表面金属有机化学的化学基础。借助表面金属有机化学的理论和方法实现了在沸石分子筛表面分子构筑“单点”单核或“单点”多核金属钛、铜和铁催化活性中心。通过对其微观结构的详细表征,并结合其催化性能的研究建立起活性与组成、结构三者之间的关联,阐明了这些金属物种化学态与其催化活性之间的本质联系。研究结果从分子层面揭示了MCM-41表面Cu 2的热解化学机制,给出了具有明确组成和微观结构的CuO、Cu2O和Cu(0)/MCM-41材料的新制备途径, 并阐明了含铜介孔分子筛催化苯酚羟基化反应中Cu活性中心的作用本质以及铁核性相关的苯酚羟化机制;基于分子构筑的、结构和组成明确的双核二铁 簇,发现并提出了铁催化HC-NO选择性催化还原反应新途径;借助X射线精细结构分析光谱技术鉴别了含铁、钛沸石分子筛光催化剂和N掺杂二氧化钛可见光催化剂的光活性物种及局域结构,提出了“表面激发光催化作用模型”新概念。
离子液体微乳液体系的应用研究
孟雅莉, 李臻, 陈静, 夏春谷
2011, 23 (12): 2442-2456 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
室温离子液体具有诸多优异的物理化学性质及功能,是一类备受关注的新型介质和材料,应用于诸多领域。特别是近年来,由离子液体参与形成的微乳液因其在生物、医药、催化以及材料制备等领域具有潜在的应用前景而备受关注。本文综述了近年来咪唑类离子液体作为极性、非极性和表面活性剂组分,分别取代微乳液体系中的水相、油相和表面活性剂相,形成的一系列新型的微乳液体系的研究进展,归纳了水、有机溶剂、高聚物、助表面活性剂、温度等因素对离子液体微乳液性质的影响。重点介绍了离子液体微乳液的热点应用,包括以离子液体微乳液液滴为模板合成纳米材料,离子液体微乳液作为酶反应的介质及其在有机反应等方面的研究进展。
梯度接触角表面的构建与应用
张勇, 皮丕辉, 文秀芳, 郑大锋, 蔡智奇, 程江
2011, 23 (12): 2457-2465 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
梯度接触角是梯度表面张力的反映,固体表面的润湿性由表面化学组成和表面微观形貌共同决定。通过表面化学组成和表面微观形貌的梯度化,可制备接触角变化范围不同的梯度接触角表面。本文综述了梯度接触角表面在液滴移动、微流体流动和生物吸附等领域中的应用。梯度接触角表面具有的不平衡杨氏力是促进液滴移动的主要原因,而表面所产生的接触角滞后则阻碍液滴移动;在生物学领域,梯度接触角表面会造成蛋白质和细胞选择性吸附或黏附。最后,简要探讨了梯度接触角表面存在的问题和发展方向。
多相硅氢加成催化剂的制备及应用
白赢, 彭家建, 厉嘉云, 来国桥, 李小年
2011, 23 (12): 2466-2477 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
硅氢加成反应是有机硅化学领域最为重要的反应之一。自该反应于1947年被发现以来,大量的文献对其进行了报道。本文综述了近十年来应用于硅氢加成反应的各类负载型催化剂的研究进展,介绍了活性炭、二氧化硅、分子筛等负载过渡金属催化剂,重点介绍了有机-无机杂化载体负载Pt、Rh、Au等多相催化剂的制备方法及其在硅氢加成反应中的应用,并分析了其催化作用机理;总结了功能高分子化合物负载过渡金属在硅氢加成反应中的研究,和新型含不同官能基团的离子液体络合金属催化剂的制备方法及其对不饱和烃与含氢硅烷的硅氢加成反应的催化性能,总结和讨论了催化反应机理的研究,并对多相硅氢加成催化剂的发展方向进行了分析和展望。
基于DPA识别基团的锌离子荧光传感器
丁煜宾, 朱为宏, 解永树
2011, 23 (12): 2478-2488 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
锌离子在生物体系中扮演着重要角色,其分析和检测在疾病诊断和医疗检测等方面具有重要价值。用于 Zn2+ 检测的荧光传感器具有检测方便、灵敏度高等优点,引起了广泛关注。典型的荧光传感器通常是由识别基团和作为报告单元的荧光团通过间隔基团或直接连接而组成的。识别基团是荧光传感器的作用核心,在高选择性识别过程中起着至关重要的作用。自 1996 年第一次接在荧光素上以来,DPA (N,N-二(2-吡啶甲基)胺, di-2-picolylamine) 基团在锌离子传感器的设计中得到了广泛应用。本文综述了近年来文献中报道的基于 DPA 识别基团的锌离子传感器,介绍了锌离子荧光传感器的合成方法与识别原理,最后简单介绍了锌离子传感器中其它几种常见的识别基团。
有序金属纳米壳材料
饶艳英, 钱卫平
2011, 23 (12): 2489-2497 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
有序金属纳米壳结构特别是有序中空纳米壳及大孔结构兼具了光子晶体和金属纳米壳结构的光学特性,引起了国内外学者的广泛关注。本文详细介绍了有序金属纳米壳材料的制备方法与步骤,主要包括胶体晶模板的组装、所需金属壳层的制备以及胶体晶模板的去除三步,并对各步的制备方法及特点进行了描述。此外,本文还对金属纳米壳有序材料的各种应用进行了综述,简要分析了目前存在的问题并展望了今后该材料的研究方向。
多级复合半导体纳米材料的制备
李涛, 陈德良
2011, 23 (12): 2498-2509 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
金属氧化物、Ⅲ-Ⅴ、Ⅱ-Ⅵ等半导体纳米材料由于其独特的功能性质已广泛应用于光学、电子、太阳能转化、催化等领域,是当今先进材料领域的研究前沿与热点。随着科技的发展,人们对材料的高效、多功能要求已成为必然,对半导体材料发展要求亦如此。多组分复合、多层次结构协同是实现半导体纳米材料多功能化与高效化的有效途径。构筑多级结构组合纳米半导体,不但可以调控其能带结构而提高半导体材料的光电与催化性能,而且由于多级低维纳米结构聚集时形成的空间位阻效应可以有效克服纳米晶“易团聚”难题。本文提出多级结构组合纳米晶的概念、分类,结合近年来该领域的研究实践,较系统地综述了多级复合半导体纳米结构制备的最新研究进展。首先简要介绍了多级复合半导体纳米材料的概念与典型结构; 其次对典型多级复合半导体纳米材料的制备方法进行了重点评述,分别综述了液相法、气相法以及最新发展起来的静电纺丝等方法在多级结构半导体复合纳米材料制备中的应用实践。再其次,对以具有半导体特性的石墨烯及其功能化衍生物为基体的新型多级复合半导体纳米材料的制备做了综述。最后对半导体/半导体多级结构复合纳米材料的发展方向做了展望。
无机纳米粒子的生物合成
刘闯, 王元贵, 耿家青, 姜忠义, 杨冬
2011, 23 (12): 2510-2521 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
无机纳米粒子的生物合成是指利用自然界中细菌、放线菌和真菌等微生物或一些高等植物在常温、常压下合成无机纳米粒子,不需使用有毒化学原料或不产生有毒副产品。该方法不仅是一种绿色的、环境友好的新型纳米材料合成策略,而且对深入了解生物矿化机理以及从理论上指导先进功能材料的设计和合成具有重要意义,因此近年来受到了化学、材料、生物科学等领域研究者的广泛关注。本文根据纳米粒子组成,分别综述了国内外利用生物体合成金属、硫化物和氧化物等无机纳米粒子的研究进展,重点讨论了生物合成的机理。结果表明:生物合成的无机纳米粒子具有尺寸分布窄、稳定性高、生物相容性好、产率高和成本低等优点; 为了适应高金属离子浓度的外界环境,生物体往往通过吸附、还原或沉淀、累积或排出等一系列生化过程改变金属离子的溶解性和毒性,从而导致无机纳米粒子的形成; 合成无机纳米粒子后,微生物通常仍具有繁殖能力,表明这些微生物可以被用于生产无机纳米粒子的生物工厂。然而,生物合成无机纳米粒子涉及到的生理过程非常复杂,微生物种类繁多,不同种类之间的差异也非常大。因此,在阐释生物合成机理、拓展纳米材料的种类和形貌、纳米粒子的后处理和应用等问题上仍需进一步深入研究。
无机中空球的分类、合成方法及应用
谢飞, 齐美洲, 李文江, 王凯, 于振云, 刘斌
2011, 23 (12): 2522-2533 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
中空球是壳层结构材料的一个重要分支。与实心球相比较,中空球具有更多特殊和优异的物理及化学性质,例如具有较小的密度、较大的比表面积以及较好的稳定性和表面渗透性,其中无机中空球较有机中空球还具有耐高温、抗老化等优点。因此,近些年来无机中空球备受人们的关注,广泛应用于催化、电池、医药等众多领域。本文结合本课题组在无机氧化物中空球领域的研究和前人的工作,总结了近5年来制备无机中空球的研究进展。将无机中空球的壳层材料分为五大类,包括:无机氧化物、硫化物及硒化物、金属单质、复合物和其他无机材料。将制备方法分成四大类:硬模板法、软模板法、牺牲模板法和无模板法,对每一大类又进一步细分,并且指出了各种方法的优缺点。同时归纳了无机中空球几个重要的应用领域,如药物、电池、气体传感器和光催化领域。最后在此基础上简要展望了无机中空球的研究前景。
金属有机配位聚合物的合成
秦旺平, 梁国栋, 祝方明, 伍青
2011, 23 (12): 2534-2540 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
金属有机配位聚合物(金属聚合物)由于整合了金属和聚合物的诸多优点而在清洁能源、智能响应材料、高性能器件制备方面具有广泛的应用潜力。本文综述了近十年金属聚合物合成进展,主要从聚合物形成和金属中心引入的顺序,如先合成聚合物再引入金属中心、先合成含金属单体后引发聚合以及一步法合成金属聚合物等方面进行论述,重点介绍合成方法、金属聚合物链结构和性能之间的关系,分析了不同合成方法的优缺点,探讨了金属聚合物合成的研究趋势。
温度响应性单分子聚合物胶束
罗时忠, 韩梦成, 曹月辉, 凌从祥
2011, 23 (12): 2541-2549 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
单分子聚合物胶束和传统的胶束一样具有核-壳结构,因其结构固定并具有良好的热力学稳定性而越来越受到研究者的关注。当这类胶束的核层或者壳层含有温敏性高分子的时候就可以形成具有温度响应性的单分子聚合物胶束。近年来,人们在温敏性的单分子聚合物胶束的合成与性能研究方面做了大量的工作。本文概述了具有温度响应行为的单分子聚合物胶束的类型、制备方法以及应用等方面取得的新进展,同时结合本实验室的工作,总结了基于超支化大分子的温敏性单分子聚合物胶束的相转变行为研究,并对这类胶束体系的发展进行了展望。
取向结构和梯度分布医用材料的制备及应用
邢东明, 马列, 高长有
2011, 23 (12): 2550-2559 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
组织器官缺损或功能损失是人类健康所面临的重大危害,具有特定结构和组成的再生医学材料是实现组织再生与修复的关键和物质基础。本文对具有取向结构和梯度分布的再生医学材料的制备方法及其生物学性能进行了综述。与传统的再生医学材料相比,取向结构使得细胞在支架中呈取向分布和生长,有利于营养物质及代谢产物的传递,可用于构建具有取向结构的三维组织。具有物理性能、化学组成、生物因子梯度分布的再生医学材料能够调控细胞在梯度方向的黏附、迁移和分化等行为。基于仿生学原理设计的具有取向结构和梯度分布的再生医学材料为缺损组织或器官的再生与修复提供了更适宜的微环境,可望获得更出色的再生修复效果。
自修复聚合物材料的研究进展
祁恒治, 赵蕴慧, 朱孔营, 袁晓燕
2011, 23 (12): 2560-2567 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
针对聚合物材料在使用过程中难以检测的损伤,人们引入了自修复概念。本文就近年来自修复聚合物材料的研究进展作了系统综述。根据自修复过程是否使用修复剂,聚合物材料(包括聚合物基复合材料)的自修复可分为外援型和本征型两大类。外援型自修复借助于外加修复剂实现自修复,主要包括埋植微胶囊化修复剂和埋植中空纤维化修复剂两种方法。微裂纹的破坏使微胶囊或中空纤维释放修复剂,修复剂发生化学反应,键合裂纹面,达到自修复的效果。这种方法相对比较简单,修复效果较好,但不能重复进行,而且可选用的修复剂种类有限。本征型自修复则借助于体系内存在的Diels-Alder反应、动态共价化学、双硫键反应、含有氢键的超分子结构、π-π堆叠及离子聚合物等来完成,这些特殊的分子结构所涉及的化学反应是可逆的。本征型自修复聚合物材料的制备过程较为复杂,但这种自修复可以反复多次有效,从而延长了聚合物材料的使用寿命。本文针对以上两大类自修复聚合物材料体系的特点和应用进行综述,并展望其发展方向。
层层自组装聚电解质膜光纤传感器的制备和应用
殷明杰, 安全福, 钱锦文, 张阿平
2011, 23 (12): 2568-2575 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
在过去几十年中,光纤的应用已经渗透到多个学科领域。光纤的抗电磁干扰、可远程监控、多重监测、体积小及质量轻等特点,使其在传感器研究领域备受关注。聚电解质层层自组装膜构建的光纤传感器自2000年诞生以来,已快速发展成为传感器领域新的研究热点。该类光纤传感器在微量物质的监测方面具有广泛的应用前景。本文从光纤和光纤传感器优点出发,总结了基于层层自组装多层膜的光纤传感器种类、性能、检测原理以及相应的光纤结构和自组装材料;进而结合作者已做的相关工作,论述了在光纤基底上的聚电解质层层自组装及基于自组装膜的光纤传感器的测试;重点综述了近十年层层自组装膜的光纤pH传感器、湿度传感器、气体传感器、生物传感器及其他类型的光纤传感器的制备与应用,并展望了今后聚电解质层层自组装多层膜光纤传感器的发展。
应用先进光谱技术研究无机离子的环境界面化学
李伟, 罗磊, 张淑贞
2011, 23 (12): 2576-2587 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
发生在环境界面的吸附-解吸和氧化-还原等反应对于污染物在环境介质间传输、转化以及归趋起着重要的调控作用。传统的研究方法虽然可以在实验室模拟并进而描述污染物环境界面过程,但是不能揭示界面反应机制,限制了对污染物环境界面行为的认识。近二十年来,各种谱学技术(例如X射线吸收精细结构和傅里叶红外光谱等)应用于环境界面反应的研究,推动了这一领域研究的发展,特别是在分子水平研究污染物的环境界面过程。通过现代光/波谱技术原位分析,可以实时获取界面反应的定量与结构信息,从而更准确地判断反应机制,极大促进了对污染物在多介质环境界面迁移转化规律的认识。本文将在概述环境界面化学反应的基础上,针对无机离子在环境界面的反应过程,重点介绍几种关键光/波谱技术(X射线吸收精细结构光谱、傅里叶红外光谱、拉曼光谱、核磁共振谱和穆斯堡尔谱等)在环境界面化学研究中的应用,并展望其在环境界面过程研究中的应用前景。
电致化学发光研究的新材料和新方法
罗峰, 林志杰, 陈曦
2011, 23 (12): 2588-2597 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
由于方法的使用范围广、光学系统简单和操作容易,电致化学发光(ECL)得到人们的广泛重视。随着对ECL研究的深入,ECL研究所涉及的领域和层面已有很大的扩展,特别是近十年来,ECL研究发展更为迅猛。除ECL理论研究外,为了适应分析检测的应用的需求,ECL在新材料、新实验技术和方法方面出现了许多的研究报道。本文综述最近几年来ECL研究在新材料应用和新实验技术的开发方面的一些进展,包括纳微米材料和量子点材料在ECL方面的研究,同时对固态ECL和基于三原色(RGB)机理的可视化ECL研究进展,进行了一些讨论。最后,综述展望纳米和量子点材料修饰电极ECL的研究和应用的前景。
电形成法制备脂质体
景婧, 李轶, 刘剑, 展思辉
2011, 23 (12): 2598-2606 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
脂质体具有类似生物膜的双分子层结构,利用电形成法制备的脂质体多为10—100μm的巨型单层囊泡,在光学显微镜下容易观察,因此利用电形成法制备的脂质体在模拟和替代细胞等方面的研究和应用具有较大潜力。本文对电形成法制备脂质体的研究进行了综述。文中介绍了传统的及改进后的电形成装置,对双分子层厚度、渗透压、电解质、固体表面、电压、频率、温度、pH值等过程参数对脂质体形成的影响作了详细阐述。
高效率窄带隙聚合物太阳能电池材料
杨正龙, 卜弋龙, 陈秋云
2011, 23 (12): 2607-2616 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
太阳能电池能够将太阳能直接转化为电能,是利用太阳能资源的一种非常有效的手段。聚合物太阳能电池因成本低、重量轻、制备方便和可制成柔性器件的优点,已经成为该领域的研究热点之一。基于窄带隙共轭聚合物给体/富勒烯受体复合材料体系制得的太阳能电池的最高转换效率已经达到8.3%,而寻找性能更优异的聚合物给体材料是进一步提高光伏性能的关键因素。本文综述了近几年关于高效率窄带隙聚合物太阳能电池给体材料的研究进展,着重介绍了苯并噻二唑类共聚物、稠环噻吩类共聚物和吡嗪类共聚物等窄带隙聚合物给体材料体系及相应光伏器件的性能,分析了各种材料的优点和不足,并对今后这一领域的发展做了展望。
特殊型纳米多孔阳极氧化铝模板的制备
叶秋梅, 宋晔, 刘鹏, 胡隽隽
2011, 23 (12): 2617-2626 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
多孔阳极氧化铝(PAA)模板具有六角有序排列的柱形孔,且孔径均匀可调,加之其良好的机械和热稳定性,在纳米材料领域得到了广泛研究和应用。近年来,人们通过改变铝阳极氧化条件制备出了多种特殊型纳米PAA模板,并利用这些模板结合物理或化学方法成功地合成了多种新型纳米功能材料。本文在简要介绍常规纳米PAA模板制备的基础上,较全面地综述了诸如孔道呈分叉形、锯齿形、骨形、倒圆锥形,孔洞呈菱形、三角形、正方形,孔道或孔壁结构呈周期性变化等特殊型纳米PAA模板的制备,揭示了电场强度和电解液种类、温度在PAA孔洞形貌尺寸调控方面的重要性,并展望了这类模板的发展方向及应用前景。
动态与信息
2011年度国家杰出青年科学基金评审结果简况(化学科学部)
黄宝晟, 王瑞萍, 梁文平
2011, 23 (12): 2627-2628 |
出版日期: 2011-12-24
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摘要
国家自然科学基金委员会化学科学部2011年受理国家杰出青年科学基金申请344项(含外籍),比2010年的299项增加45项,增幅15.1%。在通讯评议基础上,学部择优推荐45名申请者到会答辩,其中女性学者11人。化学科学部杰出青年科学基金专业评审组专家就申请者的主要学术成绩、创新点、拟开展的研究工作及科学意义等方面进行了评议,并投票遴选出31名资助候选人。2011年9月23日经国家杰出青年科学基金评审委员会评审,化学科学部推荐的31名候选人均获得资助,资助率仅为9.0%,其中女性学者9人,占29.0%,创历史新高。