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化学进展. 2016, 28(12): 0-0.

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综述与评论

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有机分子笼的合成及应用

喻娜, 丁慧敏, 汪成

化学进展. 2016, 28(12): 1721-1731. https://doi.org/10.7536/PC160727

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喻娜, 丁慧敏, 汪成. 有机分子笼的合成及应用[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1721-1731.

Yu Na, Ding Huimin, Wang Cheng. Synthesis and Application of Organic Molecular Cages[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1721-1731.

近年来，作为一类具有永久空腔结构的三维有机分子，有机分子笼引起了科研工作者的广泛关注，在超分子化学中（主要是主客体相互作用）扮演着重要角色。早期研究中通常采用不可逆法制备有机分子笼，往往存在反应步骤多、分离提纯复杂、合成难度大等问题。为了有效解决上述问题，研究人员将动态共价化学引入到有机分子笼的合成中，从而简单、高效地制备出一系列不同的有机分子笼。关于有机分子笼的应用研究也在不断拓展中。研究发现，有机分子笼不仅在分子识别、分子反应器等方面存在广阔的应用前景，而且其可以通过自组装形成多孔材料，在气体吸附、分离等领域展现了巨大的应用潜能。本文中，我们综述了有机分子笼在合成方法（主要基于动态共价化学反应）及应用研究方面的最新进展。
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葫芦脲作为超分子纳米反应器/催化剂的研究

龚晚君, 赵智勇, 刘思敏*

化学进展. 2016, 28(12): 1732-1742. https://doi.org/10.7536/PC160936

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龚晚君, 赵智勇, 刘思敏*. 葫芦脲作为超分子纳米反应器/催化剂的研究[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1732-1742.

Gong Wanjun, Zhao Zhiyong, Liu Simin*. Cucurbituril-Based Supramolecular Nanoreactors/Catalysts[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1732-1742.

葫芦脲是近年来获得广泛关注和长足发展的一种新型超分子主体化合物，其刚性的结构、疏水性的空腔及电负性的端口赋予其极为特殊的识别性质——对有机阳离子客体的高选择性和高亲合性。过去的十几年里，学者们利用其独特的性质将其应用在包括从基本的分子识别与组装到复杂的三维材料的制备以及药物传输及缓释等各个领域中。此外，创造性地将葫芦脲分子用于控制化学反应进程则成为了葫芦脲化学又一备受瞩目的研究方向。本文介绍了葫芦脲及其衍生物作为超分子纳米反应器/催化剂的研究工作，重点介绍了近年来国际国内在此领域取得的部分研究成果，主要包括葫芦脲通过主客体作用对反应底物的反应活性的影响，希望能给对葫芦脲介入的化学反应感兴趣的研究人员提供参考。
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颗粒膜的结构及对乳状液稳定性的影响机制

黄翔峰, 娜雅, 熊永娇, 王旭慧, 彭开铭*

化学进展. 2016, 28(12): 1743-1752. https://doi.org/10.7536/PC160441

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黄翔峰, 娜雅, 熊永娇, 王旭慧, 彭开铭*. 颗粒膜的结构及对乳状液稳定性的影响机制[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1743-1752.

Huang Xiangfeng, Na Ya, Xiong Yongjiao, Wang Xuhui, Peng Kaiming*. Structure Characterization of Particle Film and Its Role in Stabilizing Emulsion[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1743-1752.

以颗粒膜为基础的乳液因广泛应用于油田、造纸、食品、化妆品、医药等领域而备受关注。本文归纳了在油水界面形成颗粒膜的颗粒密度、粒径及润湿性等特征，并阐述了颗粒在界面吸附扩散的行为。重点从颗粒垂直于界面的分配及方向，颗粒在界面内的排列及进一步形成的空间结构综述颗粒膜结构。总结了颗粒在界面的状态及颗粒膜结构的影响因素，并从能量及力学角度进行分析。颗粒膜对乳状液稳定性影响机制主要体现在颗粒膜的结构及界面黏弹性：颗粒膜的结构阻隔液滴之间的碰撞聚并，这是乳状液稳定的基础；同时，颗粒膜通过改变界面黏弹性使得液滴在运动、碰撞、絮凝时不会轻易崩溃，从而强化了乳状液的稳定性。固体颗粒为乳化剂形成颗粒膜稳定乳状液的机制探究为稳定乳状液制备以及乳状液的破乳提供理论依据，具有现实意义。最后，本文就颗粒膜稳定乳状液的机制研究展望了其未来发展方向及可能的解决途径。
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沸石咪唑酯骨架材料用于水中污染物的去除

范功端, 林茹晶, 苏昭越, 许仁星

化学进展. 2016, 28(12): 1753-1761. https://doi.org/10.7536/PC160433

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范功端, 林茹晶, 苏昭越, 许仁星. 沸石咪唑酯骨架材料用于水中污染物的去除[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1753-1761.

Fan Gongduan, Lin Rujing, Su Zhaoyue, Xu Renxing. Removing Water Contaminants Using Zeolitic Imidazolate Frameworks[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1753-1761.

当前水污染问题严重制约了国民经济和社会的发展，对水污染的控制与治理具有重大研究意义且刻不容缓。沸石咪唑酯骨架结构材料（zeolitic imidazolate frameworks，ZIFs）作为新兴化学与材料科学相结合产物，凭借其结构稳定、比表面积大和性能优良等特点在全球范围内受到广泛关注，并逐步应用于去除水中的污染物。本文以ZIF-8为代表，综述沸石咪唑酯骨架材料去除水中污染物的研究与进展，系统介绍了其作为吸附剂及光催化剂对水中污染物的去除效果，总结了ZIFs制备条件和环境因素对其去除水中污染物的影响，并对今后的研究进行了展望，以期为ZIFs材料应用于实际污染水体的处理提供理论支撑。
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丙烯直接气相临氢环氧化催化剂结构调控和催化剂构-效关系研究进展

宋钊宁, 冯翔, 刘熠斌, 杨朝合, 周兴贵

化学进展. 2016, 28(12): 1762-1773. https://doi.org/10.7536/PC160803

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宋钊宁, 冯翔, 刘熠斌, 杨朝合, 周兴贵. 丙烯直接气相临氢环氧化催化剂结构调控和催化剂构-效关系研究进展[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1762-1773.

Song Zhaoning, Feng Xiang, Liu Yibin, Yang Chaohe, Zhou Xinggui. Advances in Manipulation of Catalyst Structure and Relationship of Structure-Performance for Direct Propene Epoxidation with H₂ and O₂[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1762-1773.

环氧丙烷（PO）是仅次于聚丙烯和丙烯腈的第三大丙烯衍生物，广泛应用于轻工、医药和纺织等行业。相比于传统的氯醇法和共氧化法，在临氢条件下使用氧气直接氧化丙烯生产PO的工艺具有绿色环保、操作简单、经济性高等优势，是当前国内外PO生产领域的研究热点。本文针对该领域仍存在的催化剂寿命短、活性低等亟待解决的问题，综述了国内外近年来的研究进展，着重介绍催化剂中含钛载体的表面和结构性质、金属颗粒的形貌和电子效应对丙烯直接气相环氧化反应活性、稳定性的影响机制，并评述了催化剂的反应机理及结焦失活机理。此外，还总结了Cs、Ag、Pd、Pt、Ge、表面烷基化、离子液体、氮掺杂等助剂对催化性能的影响，分析了丙烯环氧化反应过程尚存的难题。最后，从载体材料的选择、催化剂性能的改进等方面展望了可能的解决途径和方向。
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功能化超疏水材料的研究与发展

屈孟男*, 侯琳刚, 何金梅*, 马雪瑞, 袁明娟, 刘向荣

化学进展. 2016, 28(12): 1774-1787. https://doi.org/10.7536/PC160729

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屈孟男*, 侯琳刚, 何金梅*, 马雪瑞, 袁明娟, 刘向荣. 功能化超疏水材料的研究与发展[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1774-1787.

Qu Mengnan*, Hou Lingang, He Jinmei*, Ma Xuerui, Yuan Mingjuan, Liu Xiangrong. Research and Development of Functional Superhydrophobic Materials[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1774-1787.

超疏水材料由于其独特的自清洁性能在日常生活和工业领域中有着广泛的应用前景。目前，随着单一功能化超疏水材料研究的成熟，超疏水材料性能的多样性，如透明性、耐磨耐久性、润湿性转换等，在基础研究和实际应用中受到了广泛的关注。透明超疏水涂层除了具备一般超疏水涂层的性能外还具有良好的透光性；而提高超疏水材料的耐磨耐久性在实际应用中具有极为重要的意义；润湿性转换则扩展了超疏水表面在油水分离等方面的应用。虽然已有较多关于超疏水材料的研究，但仍然无法满足人们对超疏水表面功能性的需求，因此研究功能化超疏水涂层具有更加深远的意义。本文综述了超疏水材料在透明性，耐磨耐久性，润湿性转换以及混合物分离等方面的研究进展，并展望了超疏水材料领域未来的研究热点和发展方向。
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Li-Mg-N-H体系储氢材料的热力学和动力学调控

李超, 范美强, 陈海潮, 陈达, 田光磊, 舒康颖

化学进展. 2016, 28(12): 1788-1797. https://doi.org/10.7536/PC160619

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李超, 范美强, 陈海潮, 陈达, 田光磊, 舒康颖. Li-Mg-N-H体系储氢材料的热力学和动力学调控[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1788-1797.

Li Chao, Fan Meiqiang, Chen Haichao, Chen Da, Tian Guanglei, Shu Kangying. Thermodynamics and Kinetics Modifications on the Li-Mg-N-H Hydrogen Storage System[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1788-1797.

Mg（NH₂）₂-2LiH体系储氢材料具有较高的储氢容量和较适宜的热力学性能，并且其吸放氢过程完全可逆，是目前最有望实现大规模应用的固态储氢材料之一。然而，由于该体系在吸放氢过程中具有较高的动力学壁垒，导致其在200℃以上才能实现快速地吸放氢。因此，国际上对该体系储氢材料的研究主要集中在热力学和动力学的调控方面。本文从成分调变、纳米化和掺杂改性等方面，详细综述了Mg（NH₂）₂-2LiH体系储氢材料热力学和动力学调控的研究现状，并提出了其中存在的问题和相应对策，同时指出了将来的研究方向。
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非对称氧杂环丁烷的选择性开环

李思琦, 许家喜*

化学进展. 2016, 28(12): 1798-1810. https://doi.org/10.7536/PC160815

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李思琦, 许家喜*. 非对称氧杂环丁烷的选择性开环[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1798-1810.

Li Siqi, Xu Jiaxi*. Selective Ring-Opening reactions of Unsymmetric Oxetanes[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1798-1810.

氧杂环丁烷的开环反应主要包括亲核性开环、亲电性开环、自由基开环、酸催化和还原开环等几大类。本文主要总结了非对称氧杂环丁烷开环反应的区域选择性。非对称氧杂环丁烷开环反应的区域选择性主要受空间效应和电子效应的影响。氧杂环丁烷的开环反应以亲核性开环为主，强亲核性亲核试剂的开环，受空间位阻控制，主要进攻氧杂环丁烷位阻小的氧邻位碳原子；主要进攻2-乙烯基氧杂环丁烷乙烯基的β-位碳原子，发生S_N2'开环反应。只有在酸性条件下，亲核性相对较弱的含氧和卤素亲核试剂才受电子效应控制，主要进攻氧杂环丁烷位阻大的氧邻位碳原子。亲电性开环、自由基开环、路易斯酸催化的开环和钯催化的氢解开环都是在氧杂环丁烷位阻大的氧邻位碳原子一侧开环。希望本文的结论能够为利用氧杂环丁烷开环反应的同行提供一些有价值的信息，促进氧杂环丁烷开环反应的应用。
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基于给-受体结构的热活化延迟荧光材料

姜贺, 靳继彪, 陈润锋, 郑超, 黄维

化学进展. 2016, 28(12): 1811-1823. https://doi.org/10.7536/PC160520

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姜贺, 靳继彪, 陈润锋, 郑超, 黄维. 基于给-受体结构的热活化延迟荧光材料[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1811-1823.

Jiang He, Jin Jibiao, Chen Runfeng, Zheng Chao, Huang Wei. Thermally Activated Delayed Fluorescence Materials Based on Donor-Acceptor Structures[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1811-1823.

热活化延迟荧光（TADF）材料由于第一单线态（S₁）与三线态激发态（T₁）之间的能级差较小，使得三线态激子能够有效地系间窜越至单线态发光，实现100%的激子利用率，在有机发光二极管（OLED）等领域得到广泛应用，是目前有机电子学研究的热点之一。基于给-受体（D-A）结构构建TADF材料具有分子设计简便、易于制备、性能优异等特点，引起了人们的普遍关注。本文综述了基于D-A结构设计TADF材料的基本原则，依据给受体构筑单元的不同，概括了各类TADF材料的结构和性能特点以及在器件应用等方面的最新研究进展，最后总结了D-A结构型TADF材料尚存在的问题，并对其未来的关键研究方向进行了分析和展望。
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电化学生物传感应用于体外检测的研究

田亮, 姚琛, 王怡红*

化学进展. 2016, 28(12): 1824-1833. https://doi.org/10.7536/PC160908

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田亮, 姚琛, 王怡红*. 电化学生物传感应用于体外检测的研究[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1824-1833.

Tian Liang, Yao Chen, Wang Yihong*. Recent Advances in Electrochemical Biosensors for In Vitro Diagnostic[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1824-1833.

电化学生物传感技术以它独特的检测、分析方法以及在临床检测中潜在的应用，近年来受到研究者越来越多的关注。癌症生物标志物的早期检测能够使得患者在癌症发展至晚期前得到治疗，增加患者存活率。此外，生物标志物能够用于确定疾病的复发，以及患者在接受化疗、放疗和外科治疗之后的后续评估。本文主要论述了现有癌症生物标志物检测的设备和方法，并对这些方法的优点和不足作了简单的评述。另外，介绍了体外诊断设备的发展现状和电化学传感技术的特点，并对癌症早期的主要生物标志物进行了介绍，以及着重论述了电化学传感技术应用于临床靶向生物标志物检测的研究进展。此外，还展望了电化学生物传感技术未来的研究方向和发展趋势。从目前的的研究来看，电化学传感技术在体外诊断和临床检测癌症生物标志物等方面存在着较大的应用潜质，有望成为生物、医学、环境等领域重要的研究技术。
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壳聚糖及其复合物对水中汞离子的脱除

高鹏, 高彬彬, 高建强, 张锴, 杨勇平, 陈鸿伟

化学进展. 2016, 28(12): 1834-1846. https://doi.org/10.7536/PC160434

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高鹏, 高彬彬, 高建强, 张锴, 杨勇平, 陈鸿伟. 壳聚糖及其复合物对水中汞离子的脱除[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1834-1846.

Gao Peng, Gao Binbin, Gao Jianqiang, Zhang Kai, Yang Yongping, Chen Hongwei. Chitosan and Its Composites for Removal of Mercury Ion from Aqueous Solution[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1834-1846.

由于汞的物理化学性质和对人体的毒副作用，汞减排已成为全球共识。当前除汞方法中，吸附法为一种较有潜力的方法。壳聚糖是一种天然的汞离子（Hg²⁺）吸附剂，以物理、化学手段改性后的衍生物更具有对环境中的汞吸附容量大，吸附效率高的优点。本文综述了壳聚糖及其衍生物脱除溶液中Hg²⁺的研究近况，介绍了壳聚糖物理（冷冻干燥、静电纺丝等）、化学修饰手段（交联和接枝等）以及与新型碳材料（碳纳米管、氧化石墨烯等）复合脱汞的最新研究，分析了壳聚糖及其复合物对水中Hg²⁺的去除效果和影响因素。最后，对壳聚糖吸附剂在汞污染治理中的研究作了展望。
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催化氧化技术在可挥发性有机物处理的研究

赵倩, 葛云丽, 纪娜, 宋春风, 马德刚, 刘庆岭

化学进展. 2016, 28(12): 1847-1859. https://doi.org/10.7536/PC160402

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赵倩, 葛云丽, 纪娜, 宋春风, 马德刚, 刘庆岭. 催化氧化技术在可挥发性有机物处理的研究[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1847-1859.

Zhao Qian, Ge Yunli, Ji Na, Song Chunfeng, Ma Degang, Liu Qingling. Removal of Volatile Organic Compounds by Catalytic Oxidation Technology[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1847-1859.

挥发性有机物（VOCs）是一类具有毒性且对环境和人体健康产生威胁的有机化合物。目前催化氧化技术是有效净化VOCs的方法之一，它可以将VOCs转化为CO₂和H₂O。本文在总结国内外VOCs净化技术的基础上，着重介绍了催化氧化技术，并且对常用的催化剂种类、催化机理及存在的问题进行了总结。最后对催化氧化技术的发展趋势进行了展望。研究结果表明，贵金属催化剂的研究关键在于有效载体的选择及催化剂抗中毒性能的提高；与贵金属催化剂相比，钙钛矿和尖晶石等非贵金属催化剂的发展趋势为通过改变催化剂配方、催化剂形貌结构、活性组分粒径大小及比表面积等来提高催化剂的低温可还原性、储氧能力和氧缺陷，进而提高其催化性能。本文的评述将为选择合适的催化剂处理VOCs提供一定的参考基础。
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菱沸石在柴油车尾气NO_x催化净化中的应用

谢利娟, 石晓燕, 刘福东, 阮文权

化学进展. 2016, 28(12): 1860-1869. https://doi.org/10.7536/PC160731

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谢利娟, 石晓燕, 刘福东, 阮文权. 菱沸石在柴油车尾气NO_x催化净化中的应用[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1860-1869.

Xie Lijuan, Shi Xiaoyan, Liu Fudong, Ruan Wenquan. Selective Catalytic Reduction of NO_x from Diesel Engine with NH₃ over Zeolites Catalysts with Chabazite[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1860-1869.

柴油车尾气NO_x控制是目前大气污染控制领域的重要研究内容，对改善城市大气污染现状有着极其重要的作用。NH₃选择性催化还原NO_x（NH₃-SCR）是应用于该领域的主流技术之一。近年来，以具有菱沸石（chabazite，CHA）结构的分子筛为载体负载Cu制备的Cu-CHA（Cu-SSZ-13和Cu-SAPO-34）系列催化剂，因其优秀的NH₃-SCR活性和良好的水热稳定性，成为学者们关注的热点。本文首先从制备方法及反应条件对Cu-CHA催化性能的影响和NH₃-SCR反应机理这几个方面系统阐述Cu基菱沸石在柴油车尾气NO_x催化净化领域的研究进展；然后总结了负载其他过渡金属和稀土金属制备的M-CHA分子筛催化剂在NH₃-SCR反应中的应用，指出双活性中心菱沸石催化剂在NH₃-SCR领域表现出的优势；在此基础上对菱沸石NH₃-SCR催化剂的进一步改良做出展望。
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铝基材料水解制氢技术

赵冲, 徐芬*, 孙立贤*, 范明慧, 邹勇进, 褚海亮

化学进展. 2016, 28(12): 1870-1879. https://doi.org/10.7536/PC160602

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赵冲, 徐芬*, 孙立贤*, 范明慧, 邹勇进, 褚海亮. 铝基材料水解制氢技术[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1870-1879.

Zhao Chong, Xu Fen*, Sun Lixian*, Fan Minghui, Zou Yongjin, Chu Hailiang. Hydrogen Generation by Al-Based Materials Hydrolysis[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1870-1879.

氢能作为一种高焓值的绿色能源在解决未来能源危机和环境污染中备受关注，而铝水反应在众多制氢途径中被认为是最具优势的方法之一。本文着重论述了近几年铝基材料水解制氢技术的研究进展。铝水制氢是一种很有发展前景的储存和运输氢能的方式，但Al表面致密的氧化层阻碍了铝水反应的进行，使其难以在常温常压情况下产生氢气。为充分开发利用氢能源，可采用添加碱、氢化物、金属氧化物、无机盐等方式，或将金属单质与Al通过烧结、熔炼、球磨等先进的技术手段进行复合，能够有效地活化Al，从而实现低环境温度、短诱导时间、快产氢速率、高转化率的铝水反应，为燃料电池电动汽车现场供氢。
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生物质热化学转化过程含N污染物形成研究

詹昊, 张晓鸿, 阴秀丽, 吴创之

化学进展. 2016, 28(12): 1880-1890. https://doi.org/10.7536/PC160438

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詹昊, 张晓鸿, 阴秀丽, 吴创之. 生物质热化学转化过程含N污染物形成研究[J]. 化学进展, 2016, 28(12): 1880-1890.

Zhan Hao, Zhang Xiaohong, Yin Xiuli, Wu Chuangzhi. Formation of Nitrogenous Pollutants during Biomass Thermo-Chemical Conversion[J]. Progress in Chemistry, 2016, 28(12): 1880-1890.

生物质热化学转化过程（热解与气化）含N污染物是大气PM_2.5的重要成因，研究其形成对大气污染防控具有重要意义。本文综述了国内外关于生物质热解与气化含N污染物形成机理及其影响因素的研究进展。现有研究结果表明：热解与气化过程含N污染物形成路径相似，但其种类及含量有明显差异，其中，热解主要为NH₃与HCN，气化主要为NH₃。从影响因素上看，燃料N赋存、温度、热解升温速率、气化反应气氛、燃料理化特性及反应添加物对含N污染物均有一定影响。升温速率快、燃料含N高、参与反应水蒸气浓度高等，均会造成含N污染物的增加，温度对两过程含N污染物的影响规律具有相似性，高温有利于降低其含量。从含N污染物三相分布特征来看，主要以气相形式存在，热解基本在50%左右，气化可高达90%，因此，控制并降低气相含N污染物形成是生物质热化学转化过程减少污染的重要方向。同时，本文基于研究结论的对比，指出国内外目前研究现状的不足。

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