化学进展

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2015年11月第27卷第11期目次

化学进展. 2015, 27(11): 0-0.

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. 2015年11月第27卷第11期目次[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 0-0.

综述与评论

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异原子掺杂石墨烯量子点的制备、性能及应用

姚秋虹, 林丽萍, 赵婷婷, 陈曦

化学进展. 2015, 27(11): 1523-1530. https://doi.org/10.7536/PC150534

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姚秋虹, 林丽萍, 赵婷婷, 陈曦. 异原子掺杂石墨烯量子点的制备、性能及应用[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1523-1530.

Yao Qiuhong, Lin Liping, Zhao Tingting, Chen Xi. Advances in Preparation, Physicochemical Properties and Applications of Heteroatom-Doped Graphene Quantum Dots[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1523-1530.

发光石墨烯量子点(graphene quantum dots,GQDs)的良好理化性能引起许多领域研究人员的关注,但其荧光量子产率不高、活性位点相对较少、选择性较差等缺陷限制了它在分析传感领域的应用。异原子掺杂GQDs可以在一定程度上解决这些问题。本文介绍了异原子掺杂GQDs的制备方法、理化性质和应用情况,并对异原子掺杂GQDs的发展和应用前景进行分析和展望。
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高密度航空航天燃料合成化学

潘伦, 邓强, 鄂秀天凤, 聂根阔, 张香文, 邹吉军

化学进展. 2015, 27(11): 1531-1541. https://doi.org/10.7536/PC150531

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潘伦, 邓强, 鄂秀天凤, 聂根阔, 张香文, 邹吉军. 高密度航空航天燃料合成化学[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1531-1541.

Pan Lun, Deng Qiang, E Xiutianfeng, Nie Genkuo, Zhang Xiangwen, Zou Jijun. Synthesis Chemistry of High-Density Fuels for Aviation and Aerospace Propulsion[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1531-1541.

高密度液体碳氢燃料是为提高航空航天飞行器性能(航程、载荷、速度)而人工合成的燃料,与常规燃料(例如航空煤油和火箭煤油)相比,具有高密度和高体积热值等优点,具有重要的应用价值。本文首先从分子结构的角度阐述高密度燃料的特征及合成策略,然后综述了几类典型燃料的合成进展,包括通过加成、加氢、异构等反应合成多环烃类燃料和烷基金刚烃类燃料,通过环丙烷化和光化学等反应合成高张力燃料(环丙烷燃料、四环庚烷燃料和五环十一烷燃料),通过聚合、缩合、烷基化等反应合成高密度生物质燃料,通过纳米颗粒表面改性制备含有硼、铝、碳等固体颗粒的纳米悬浮燃料。同时,也总结了一些重要反应涉及的催化剂和量子化学机理,以及代表性燃料的性能参数等。最后,在此基础上对高密度燃料合成化学的发展趋势进行了展望。
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石墨烯基气凝胶催化还原特性及其应用

陈晓燕, 孙怡然, 于飞, 陈君红, 马杰

化学进展. 2015, 27(11): 1542-1554. https://doi.org/10.7536/PC150430

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陈晓燕, 孙怡然, 于飞, 陈君红, 马杰. 石墨烯基气凝胶催化还原特性及其应用[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1542-1554.

Chen Xiaoyan, Sun Yiran, Yu Fei, Chen Junhong, Ma Jie. The Catalytic Properties for Reduction of Graphene-Based Aerogels and Their Applications[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1542-1554.

石墨烯基气凝胶(GA)是一种内部连通的三维石墨烯宏观体,其在继承了石墨烯良好的化学稳定性和优良催化性能的同时拥有更高的比表面积和导电性。GA由于其优越的性能和独特的结构在催化、能量存储、吸附等领域得到广泛的应用。本文主要从GA催化还原特性展开,综述了具有不同催化性能的石墨烯基气凝胶的制备方法,将其总结归纳分为GA、掺杂型GA、复合型GA以及掺杂复合型GA四种类型,并详细介绍了制备方法对石墨烯基气凝胶催化性能的影响。石墨烯基气凝胶因具有优良的电化学活性和催化特性,在燃料电池、染料敏化太阳能电池、微生物电解池和电化学传感器等领域具有广泛的应用前景。最后对石墨烯基气凝胶在催化领域的应用前景进行分析和展望。
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非离子型表面活性剂对木质纤维素酶催化水解的影响及机理

周妍, 赵雪冰, 刘德华

化学进展. 2015, 27(11): 1555-1565. https://doi.org/10.7536/PC150511

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周妍, 赵雪冰, 刘德华. 非离子型表面活性剂对木质纤维素酶催化水解的影响及机理[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1555-1565.

Zhou Yan, Zhao Xuebing, Liu Dehua. Effects of Non-Ionic Surfactant on the Enzymatic Hydrolysis of Lignocellulose and Corresponding Mechanism[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1555-1565.

木质纤维素的酶解糖化过程是纤维素生物质转化中的关键步骤,也是限制纤维素生物转化生产燃料和化学品的主要瓶颈。大量的研究表明,非离子型表面活性剂能够强化木质纤维素酶解过程,显著提高纤维素的酶催化水解效率。本文综述了非离子型表面活性剂对纯纤维素和木质纤维素底物酶解的影响,分析了底物结构特性、水解条件、纤维素酶组成等诸多因素与表面活性剂作用效果之间的关联,并从纤维素酶的吸附特性、纤维素酶组分间的协同作用等方面对非离子表面活性剂的作用机理进行了总结。结合已有的研究进展和存在的问题,提出了今后表面活性剂对于木质纤维素酶催化水解影响的研究重点方向,即系统分析底物结构、水解条件等因素对表面活性剂作用的宏观影响,以及分析这种作用的热力学和动力学特性,而微观上需要从原子和分子层面上解析表面活性剂与底物和纤维素酶之间的相互作用特性。
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多孔石墨烯材料

刘小波, 寇宗魁, 木士春

化学进展. 2015, 27(11): 1566-1577. https://doi.org/10.7536/PC150508

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刘小波, 寇宗魁, 木士春. 多孔石墨烯材料[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1566-1577.

Liu Xiaobo, Kou Zongkui, Mu Shichun. Porous Graphene Materials[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1566-1577.

多孔石墨烯是指在二维基面上具有纳米级孔隙的碳材料,是近年来石墨烯缺陷功能化的研究热点。多孔石墨烯不仅保留了石墨烯优良的性质,而且相比惰性的石墨烯表面,孔的存在促进了物质运输效率的提高,特别是原子级别的孔可以起到筛分不同尺寸的离子、分子的作用。更重要的是,孔的引入还有效地打开了石墨烯的能带隙,促进了石墨烯在电子器件领域的应用。本文阐述了多孔石墨烯的一些基本性质和特性,并对其理论研究、制备方法和应用的研究进展进行了评述。其中,多孔石墨烯的制备方法主要包括光刻法、催化刻蚀法、化学气相沉积法、湿法刻蚀、碳热还原法、溶剂热法和自由基攻击法。多孔石墨烯优异的特性使其在能源储存与转换材料(锂离子电池、超级电容器、燃料电池等)、DNA分子检测、化学传感器、场效应晶体管、分子筛和海水淡化等领域具有非常广阔的应用前景。
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类石墨烯二硫化钨薄膜的化学气相沉积法制备及其应用

尤运城, 曾甜, 刘劲松, 胡廷松, 台国安

化学进展. 2015, 27(11): 1578-1590. https://doi.org/10.7536/PC150433

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尤运城, 曾甜, 刘劲松, 胡廷松, 台国安. 类石墨烯二硫化钨薄膜的化学气相沉积法制备及其应用[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1578-1590.

You Yuncheng, Zeng Tian, Liu Jinsong, Hu Tingsong, Tai Guoan. Chemical Vapor Deposition and Application of Graphene-Like Tungsten Disulfide[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1578-1590.

类石墨烯过渡金属硫属化合物如MoS₂、WS₂、MoSe₂、WSe₂等因为具有层数依赖的带隙结构而受到了广泛关注。尤其是本征态的WS₂为双极性半导体,它同时具有n型和p型电输运特性,有望在电子电路、存储器件、光电探测和光伏器件方面得以广泛应用。近年来,化学气相沉积技术已经被广泛用于制备大面积二维硫属化合物(如MoS₂, MoSe₂, WS₂ 和WSe₂)原子层薄膜。目前关于其他二维材料体系的综述文献介绍较多,但是针对WS₂介绍的综述文献还鲜有报道。因此,本文综述了类石墨烯WS₂薄膜的化学气相沉积法制备和相关器件的国内外研究进展,讨论了WS₂薄膜的化学气相沉积法制备机理及生长因素如硫粉含量、载气的成分、反应温度、基底材料等对薄膜成膜质量的影响,介绍了WS₂薄膜在晶体管、光电器件及与其他二维材料构成的异质结构器件的最新研究成果,并对可能存在的问题进行了分析和述评。
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石墨烯基水凝胶的研究进展

刘静静, 楚晖娟, 魏宏亮, 祝红征, 朱靖, 何娟

化学进展. 2015, 27(11): 1591-1603. https://doi.org/10.7536/PC150512

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刘静静, 楚晖娟, 魏宏亮, 祝红征, 朱靖, 何娟. 石墨烯基水凝胶的研究进展[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1591-1603.

Liu Jingjing, Chu Huijuan, Wei Hongliang, Zhu Hongzheng, Zhu Jing, He Juan. Progress in Graphene-Based Hydrogels[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1591-1603.

石墨烯具有独特的导电、导热和力学性能,既能够自组装为电化学性能优良的石墨烯水凝胶,又可以与小分子和聚合物进行复合制备多功能性复合水凝胶,大幅度地拓展了传统水凝胶的应用范围。本文主要分为四部分来综述近些年来石墨烯基水凝胶的研究进展。第一部分简要介绍了石墨烯的研究背景和石墨烯基水凝胶的研究意义。第二部分主要根据石墨烯基水凝胶的组成将其分为石墨烯水凝胶、石墨烯/小分子和石墨烯/聚合物复合水凝胶三类,分别介绍了它们的制备方法、形成机理和凝胶性能。其中,对石墨烯/小分子复合水凝胶的介绍以石墨烯基超分子水凝胶为主,而对石墨烯/聚合物复合水凝胶的介绍以智能型水凝胶为主。第三部分主要介绍了石墨烯基水凝胶在超级电容器、水处理、控释药物、微流体开关、催化剂载体等方面的应用和发展。最后,对该领域所面临的挑战进行了总结和展望。
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碳量子点的合成与应用

黄启同, 林小凤, 李飞明, 翁文, 林丽萍, 胡世荣

化学进展. 2015, 27(11): 1604-1614. https://doi.org/10.7536/PC150403

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黄启同, 林小凤, 李飞明, 翁文, 林丽萍, 胡世荣. 碳量子点的合成与应用[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1604-1614.

Huang Qitong, Lin Xiaofeng, Li Feiming, Weng Wen, Lin Liping, Hu Shirong. Synthesis and Applications of Carbon Dots[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1604-1614.

近年来,由于碳纳米材料具有高的催化活性以及好的稳定性等优点,其在科学、工程以及商业领域都得到了广泛的应用。其中新型"零维"碳纳米材料--碳量子点(carbon dots, CDs)具有荧光信号稳定、无光闪烁、激发波长和发射波长可调控等独特的光学性质,以及生物毒性小和生物相容性好等优势,逐渐成为碳纳米材料的研究热点,广泛应用于生物成像、生物细胞标记、传感器、光催化、太阳能电池以及发光元件等领域。本文主要综述了CDs的不同合成方法(包括自上而下法和自下而上法)及其应用。
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导电聚合物薄膜的喷墨打印制备及其光电器件

杨雷, 程涛, 曾文进, 赖文勇, 黄维

化学进展. 2015, 27(11): 1615-1627. https://doi.org/10.7536/PC150505

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杨雷, 程涛, 曾文进, 赖文勇, 黄维. 导电聚合物薄膜的喷墨打印制备及其光电器件[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1615-1627.

Yang Lei, Cheng Tao, Zeng Wenjin, Lai Wenyong, Huang Wei. Inkjet-Printed Conductive Polymer Films for Optoelectronic Devices[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1615-1627.

聚(3,4-乙撑二氧基噻吩):聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)由于兼备优良的导电性和透光率,被广泛用于透明功能性薄膜的制备,可作为空穴传输层或直接用作电极,运用到有机光伏器件(OPV)、有机场效应晶体管(OFET)、有机发光二极管(OLED)等薄膜器件的结构中,部分实现了氧化铟锡(ITO)薄膜的替代。常见的溶液成膜工艺是旋涂法,这种工艺操作较为简便,但原料利用率低,并且难以大面积均匀制备及图案化制膜, 不利于规模化生产和推广。近年来,喷墨打印制膜技术得到人们越来越多的关注。由于喷墨打印制膜技术可在多种基底上快速、高效地制备均匀大面积薄膜,并可轻易地实现各种精细图案化的制作,可溶液加工,更与卷对卷加工技术兼容,因此能够很好地节约原料,降低能耗和制作成本。目前已被广泛应用于有机电子学各个领域,特别是在制备柔性器件方面,展现出独特优势。本文对基于导电聚合物PEDOT:PSS的喷墨打印工艺进行了系统的阐述,对其制膜、图案化及其电子器件应用等相关研究作了较为全面的总结,并展望了其应用前景,对于更为全面、深刻地理解和推动喷墨打印制膜技术在有机电子学领域的应用具有重要的指导和借鉴意义。
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基于纳米粒子的糖蛋白/糖肽分离富集方法

丁鹏, 陈掀, 李秀玲, 卿光焱, 孙涛垒, 梁鑫淼

化学进展. 2015, 27(11): 1628-1639. https://doi.org/10.7536/PC150513

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丁鹏, 陈掀, 李秀玲, 卿光焱, 孙涛垒, 梁鑫淼. 基于纳米粒子的糖蛋白/糖肽分离富集方法[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1628-1639.

Ding Peng, Chen Xian, Li Xiuling, Qing Guangyan, Sun Taolei, Liang Xinmiao. The Separation and Enrichment of Glycoproteins or Glycopeptides Based on Nanoparticles[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1628-1639.

蛋白质糖基化是一种重要的蛋白质翻译后修饰方式,糖基化对蛋白质的结构和功能有着非常重要的影响。在血清或者组织提取液中,一些低浓度的糖蛋白/糖肽是具有高度临床灵敏性和特异性的生物标记物,这些生物分子可能对疾病发生机理探讨、疾病标记物发现及蛋白类新药开发提供重要信息。由于糖蛋白/糖肽的丰度低,从复杂的生物样品中高选择性富集糖蛋白/糖肽一直是糖蛋白组学的难点和重点。纳米结构的材料因其大比表面积、丰富的活性亲和位点和特殊结构,已经广泛应用于糖蛋白/糖肽的分离富集中。本文对基于金、SiO₂、TiO₂、Fe₃O₄、金刚石和聚合物纳米粒子为载体的糖蛋白/糖肽分离富集方法的研究进展作了简要概述,并且阐明了糖蛋白/糖肽分离富集方法所面临的挑战,最后,对其未来发展方向做了展望。
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智能水凝胶双抗癌药物控释体系

于京, 哈伟, 师彦平

化学进展. 2015, 27(11): 1640-1648. https://doi.org/10.7536/PC150425

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于京, 哈伟, 师彦平. 智能水凝胶双抗癌药物控释体系[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1640-1648.

Yu Jing, Ha Wei, Shi Yanping. Intelligent Hydrogel-Based Dual Drug Delivery System[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1640-1648.

近年来,基于联合用药策略的双药物控释体系的研究为降低抗癌药物毒性和提高疗效提供了有效途径。水凝胶作为一类高临床应用价值的药物载体,在药物控释方面具有广泛的应用前景。癌症是危害人类健康和生命的疾病之一,当人体内正常细胞发生癌变后,癌变细胞周围会发生一些显著的变化。因此,根据肿瘤细胞与正常细胞在体内环境及体外环境的差异,发展了多种智能型水凝胶双抗癌药物控释载体。它能够在感知外界因素的刺激下发生内部结构的变化,从而实现对药物的可控释放。与此同时,随着新的治疗手段的兴起和更多抗癌作用靶点的发现,水凝胶载体也成功实现了化学药物和生物治疗因子的同时负载和可控释放。本文将从不同智能型水凝胶载体如何负载、控释双抗癌药物及水凝胶药物载体中药物的组合方式两方面综述智能型水凝胶双抗癌药物控释体系最新研究进展,并展望其发展前景。
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酶的改造及其催化工程应用

冯旭东, 李春

化学进展. 2015, 27(11): 1649-1657. https://doi.org/10.7536/PC150419

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冯旭东, 李春. 酶的改造及其催化工程应用[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1649-1657.

Feng Xudong, Li Chun. The Improvement of Enzyme Properties and Its Catalytic Engineering Strategy[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1649-1657.

酶作为生物催化剂在食品、饲料、化妆品以及医药等诸多领域逐渐发挥重要作用。但是,酶对外界环境如pH和温度等很敏感,而实际的反应条件和生物体的生理环境差异较大,因此酶在实际应用中不稳定、容易失活,催化效率下降。酶的这一特点大大限制了其工业化应用。目前,定向进化、糖基化以及化学修饰等方法被广泛用于酶分子的改造以提高其稳定性、催化效率以及扩大其底物范围。其中,定向进化通过模拟自然进化机制,在体外改造基因从而获得性能优化的酶突变体,已经成为了酶改造的重要技术。在酶的实际应用过程中,介质工程、固定化以及多酶催化体系构建等技术被广泛用于提高酶的催化效率。其中,多酶催化体系由于其底物通道效应可以显著提高级联酶反应的效率而备受关注。本文首先重点介绍了近年酶应用的现状,然后从酶定向进化、糖基化以及化学修饰的角度总结了酶改造的方法,最后从介质工程、酶固定化以及体外多酶催化体系等方面进一步总结了酶实际应用中的催化工程策略。
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生物铵转运蛋白对NH₃/NH₄⁺作用机理研究

张明明, 樊建芬, 于怡, 闫希亮, 许健

化学进展. 2015, 27(11): 1658-1664. https://doi.org/10.7536/PC150429

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张明明, 樊建芬, 于怡, 闫希亮, 许健. 生物铵转运蛋白对NH₃/NH₄⁺作用机理研究[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1658-1664.

Zhang Mingming, Fan Jianfen, Yu Yi, Yan Xiliang, Xu Jian. Studying on the Mechanisms of NH₃/NH₄⁺through Ammonium Transport Proteins[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1658-1664.

铵转运蛋白广泛存在于细菌、真菌、植物以及动物等各种生命体中。生物铵转运蛋白对NH₃/NH₄⁺的传输作用已被广泛研究,然而,对于通过铵转运蛋白疏水性孔腔的物种是带电荷的NH₄⁺离子还是电中性的NH₃分子,仍存在很大争议。本文综述了近年来生物铵转运蛋白对NH₃/NH₄⁺作用机理的研究进展,主要包括NH₃或NH₄⁺的传输及NH₃和H⁺共传输等机理。
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功能化碳质材料的制备及其对水中重金属的去除

刘榆, 傅瑞琪, 楼子墨, 方文哲, 王卓行, 徐新华

化学进展. 2015, 27(11): 1665-1678. https://doi.org/10.7536/PC150401

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刘榆, 傅瑞琪, 楼子墨, 方文哲, 王卓行, 徐新华. 功能化碳质材料的制备及其对水中重金属的去除[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1665-1678.

Liu Yu, Fu Ruiqi, Lou Zimo, Fang Wenzhe, Wang Zhuoxing, Xu Xinhua. Preparation of Functional Carbon-Based Materials for Removal of Heavy Metals from Aqueous Solution[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1665-1678.

重金属污染是目前最为严峻的环境问题之一,我国的重金属污染问题尤为突出。活性炭、纳米碳管和石墨烯等环境友好型碳质材料由于其比表面积大,吸附能力强等优点而被应用于水中重金属的去除,而进行官能团功能化改性后其吸附效果可以明显提高。本文重点阐述了活性炭、纳米碳管、石墨烯及生物质炭等碳质材料的巯基化(-SH)、氨基化(-NH₂)等功能化改性方法及其应用,考察了功能化碳质复合材料对水中重金属离子的去除效果和影响因素,最后展望了功能化碳质复合材料对水中重金属污染物去除研究的发展方向。
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VPO催化氧化正丁烷反应动力学

蒋斌波, 袁世岭, 陈楠, 王海波, 王靖岱, 黄正梁

化学进展. 2015, 27(11): 1679-1688. https://doi.org/10.7536/PC150535

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蒋斌波, 袁世岭, 陈楠, 王海波, 王靖岱, 黄正梁. VPO催化氧化正丁烷反应动力学[J]. 化学进展, 2015, 27(11): 1679-1688.

Jiang Binbo, Yuan Shiling, Chen Nan, Wang Haibo, Wang Jingdai, Huang Zhengliang. Reaction Kinetics of n-Butane Oxidation on VPO Catalyst[J]. Progress in Chemistry, 2015, 27(11): 1679-1688.

VPO催化氧化正丁烷制顺酐是目前唯一实现工业化的低碳烷烃选择氧化反应。本文介绍了VPO催化机理和主要的反应网络,综述了国内外反应动力学的研究进展情况。根据人们对正丁烷氧化反应机理的不断认知及动力学模型的完整性,首次将正丁烷氧化制顺酐反应动力学的发展分为探索期、成型期和拓展期三个时期,并阐释了每个时期的特征和典型模型。探索期特征是仅考虑反应物在催化剂表面的吸附行为,成型期特征是充分考虑了产物对反应的抑制作用,拓展期特征是考虑了催化剂氧化度不断变化的动态过程并将不同氧气形式之间的相互变化引入动态模型中。从时空多尺度角度研究动力学和传递之间的相互作用是正丁烷选择氧化反应动力学下一步的研究重点,也是未来动力学研究的发展方向。

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