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化学进展 2016, No.4 上一期 后一期 返回主页

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2016年4月第28卷第4期目次
2016, 28 (4): 0-0 |
出版日期: 2016-04-15
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摘要
综述与评论
异核氧化物团簇与小分子的反应研究
赵艳霞, 何圣贵
2016, 28 (4): 401-414 | DOI: 10.7536/PC151024
出版日期: 2016-04-15
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摘要
研究气态条件下异核氧化物团簇与小分子的反应,可从分子水平揭示多组分氧化物催化剂中的各组分在化学转化中的作用,为理性设计和氧化物催化剂改进提供理论基础.本文综述了异核氧化物团簇活化和转化小分子的研究新进展,讨论了异核掺杂引起的氧化物团簇局部电荷环境、局部自旋环境以及成键结构的变化对一些重要活性氧物种的反应性的调控,展示了氧化物团簇掺杂贵金属原子所带来的奇特化学反应以及新的反应机理.
内电场与光催化性能调控
张玲, 苏扬, 王文中
2016, 28 (4): 415-427 | DOI: 10.7536/PC150927
出版日期: 2016-04-15
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摘要
光生载流子的高效分离是提升光催化反应效率的重要步骤.近年来,内电场作为提高载流子分离效率的内在驱动力而成为光催化材料研究领域的热点之一.本文综述了国内外通过内电场调控光催化性能的研究动态和主要成果.内电场不仅是电子和空穴分离的内在驱动力,而且影响半导体材料费米能级的变化及载流子浓度分布,进而调控了光催化材料导带和价带的弯曲程度及载流子迁移路径.光催化材料内电场的产生机制主要有铁电材料极化、p-n异质结/多晶结、极化表面、晶面间及非线性光学材料内电场等方式,这些方式有效地提高了光生载流子的分离效率,降低电子和空穴复合的几率,从而进一步提高其光催化性能.最后,本文对构建内电场的未来发展趋势进行了展望,并强调了利用先进物理技术并结合理论计算方法来表征内电场的分布及作用的重要性.
石墨相氮化碳的改性及在环境净化中的应用
崔言娟, 王愉雄, 王浩, 陈芳艳
2016, 28 (4): 428-437 | DOI: 10.7536/PC151025
出版日期: 2016-04-15
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摘要
利用半导体光催化剂技术可以将环境污染物进行分解、转化和矿化,是解决环境污染问题的一条有效途径.聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C3N4)具有独特的电子结构和化学性质,是一种新型的非金属功能性材料,在利用太阳能转化清洁能源和化学合成领域受到广泛关注.近几年,g-C3N4的开发使得利用半导体光催化技术进行环境净化的研究取得了进一步发展.本文围绕g-C3N4作为催化材料在环境净化中的应用,包括对水体有机污染物、细菌、大气污染物、重金属离子、CO2等的分解转化等,综述国内外近年来的一些重要研究进展.并以在降解有机污染物中的应用为例对g-C3N4性能优化的各种改性措施进行了总结.最后,本文对g-C3N4在光催化环境净化反应过程的反应机理进行总结,并对未来发展趋势进行展望.
碳材料修饰铋系光催化剂及其应用
张霞, 樊静
2016, 28 (4): 438-449 | DOI: 10.7536/PC150940
出版日期: 2016-04-15
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摘要
可见光半导体光催化剂具有高效利用太阳能从而解决能源及环境问题的优势,引起光催化及其他领域人们的关注.铋系光催化剂多属于窄带隙半导体材料,能够吸收太阳光谱中的大量可见光.此外,铋系光催化剂独特的层状晶体结构及较深的价带位置决定了其具有较高的催化活性,成为近年来半导体光催化领域研究的热点.碳基质材料由于具有比表面积大、热和化学稳定性高以及导电能力强等物理化学性质而被人们广泛研究.将碳材料与铋系半导体进行复合,两者之间的协同效应能够增强对反应物的吸附量,拓宽对太阳光的吸收范围,加速电子/空穴对的分离,从而提高催化活性.此外,碳材料修饰的铋光催化剂更易被分离及回收利用,可有效降低应用成本,具有潜在的应用前景.本文对近年来利用碳基质材料修饰铋系光催化剂的类型、制备方法、结构与性能、作用机理及其应用研究进行了综述,提出了目前利用碳材料修饰铋系光催化剂在材料设计、机理研究及应用等方面存在的主要问题,并对其未来发展方向进行了展望.
催化剂的孔道限域效应
薛丽君, 张迪, 魏杰, 刘欣梅
2016, 28 (4): 450-458 | DOI: 10.7536/PC151026
出版日期: 2016-04-15
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摘要
限域孔道可以调控催化剂的表面电子分布和几何结构,进而影响催化剂的活性、选择性和稳定性.本文结合理论计算和实验方法,从热力学、动力学、几何效应以及电子转移等角度出发,阐明了不同限域体系中催化剂活性组分和反应分子特性的差异,揭示了限域孔道对反应物种扩散、吸附和反应等过程的影响规律,以期为催化剂的微观结构设计和反应性能调控提供借鉴.
二维硫化钼基原子晶体材料的化学气相沉积法制备及其器件
曾甜, 尤运城, 王旭峰, 胡廷松, 台国安
2016, 28 (4): 459-470 | DOI: 10.7536/PC151027
出版日期: 2016-04-15
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摘要
二维过渡族金属硫属化合物因其带隙具有强烈的层数依赖性而在电子器件方面具有广泛的应用前景.其中单层二硫化钼(MoS2)是该系列材料中最典型的一种直接带隙半导体,它具有优异的光、电、磁、热和力学性能.二维MoS2有望在光电探测、光伏器件、场效应晶体管、存储器件、谷电子和自旋器件、温差电器件、微纳机电器件和系统等方面得以广泛应用.化学气相沉积(CVD)法已成为制备二维过渡族金属硫属化合物如MoS2、MoSe2、WS2和WSe2等原子层薄膜的主要手段,尤其科学界利用CVD法对二维MoS2材料进行了深入的制备探索,通过该方法制备的MoS2薄膜在电子和光电器件方面已经有广泛研究.本文将从二维MoS2的基本物性出发,详细介绍CVD法制备MoS2的各种工艺过程,如热分解硫代硫酸盐法、硫化Mo(MoO3-x)薄膜制备法、MoO3-x粉体与硫属前驱体气相合成法和钼箔表面直接硫化法,并介绍了基于MoS2的二维异质结构筑方法.在制备材料的基础上,详细阐述了二维MoS2在场效应晶体管、光电探测器、柔性电子器件以及异质结器件方面的应用,并展望了二维材料在半导体器件中的应用前景.
含铱配合物聚合物磷光材料及其电致发光性能
梁爱辉, 黄贵, 王志平, 陈水亮, 侯豪情
2016, 28 (4): 471-481 | DOI: 10.7536/PC150937
出版日期: 2016-04-15
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摘要
聚合物电致发光器件由于在大面积平板显示和固态照明上的潜在应用,在学术研究和工业应用领域引起了广泛的关注.聚合物电致发光器件可以通过溶液加工的方法制备,制作工艺简单,成本低、材料省,并且可以实现大面积柔性显示.和荧光聚合物材料相比,磷光铱配合物聚合物材料可以同时利用单线态和三线态激子发光,器件的内量子效率理论上能达到100%,突破了传统25%的极限,因而受到广泛关注.基于此,本文综述了含铱配合物聚合物磷光材料的研究进展,主要对含铱配合物线型聚合物和超分子聚合物的合成、结构特点以及光电特性进行了总结,并讨论了聚合物结构对材料性能的影响.
咪唑二羧酸及其衍生物构筑配合物的研究进展
贾盈盈, 李洋, 周瑞莎, 宋江锋
2016, 28 (4): 482-496 | DOI: 10.7536/PC150941
出版日期: 2016-04-15
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摘要
咪唑二羧酸类有机配体由于具有多个配位点以及多种配位模式,在构筑配位聚合物方面得到了广泛的研究与应用.由该类配体构筑的配合物种类繁多,结构新颖,迄今已合成了上百种.本文详细概括了咪唑二羧酸类配体的特点、配位模式、配体种类以及相应的配合物,并从烷基取代和芳香基取代两方面综述了这些配合物的发展及其研究现状,同时简述了这类配体构筑的配合物在光学、气体吸附、磁性、催化以及介电方面的性能,最后对这类配体的发展前景进行了展望.
酰胺类化合物的高效合成研究
熊兴泉, 范观铭, 朱荣俊, 石霖, 肖上运, 毕成
2016, 28 (4): 497-506 | DOI: 10.7536/PC150718
出版日期: 2016-04-15
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摘要
酰胺类化合物是有机化学中最常见的化合物之一, 在药物化学、生物化学以及高分子合成等领域都有着重要的应用. 近年来高效合成酰胺类化合物已经成为一个研究热点, 具有重要的意义.本文主要从过渡金属催化、有机小分子催化等方面讨论近几年来酰胺类化合物的合成研究进展, 并对其发展趋势进行展望.
1,3-二炔的合成
江玉波, 刘耀文, 张文生, 成会玲, 匡春香, 陈阵
2016, 28 (4): 507-527 | DOI: 10.7536/PC150825
出版日期: 2016-04-15
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摘要
随着1,3-二炔类化合物在有机合成及功能材料等领域的广泛应用,它的合成引起了广大研究者的关注.本文阐述了1,3-二炔类化合物的合成发展历史,着重综述了近十年来1,3-二炔类化合物的合成发展情况,按原料类别进行介绍,主要包括以末端炔、炔基卤化物、金属炔化物和烯基卤化物等为原料合成1,3-二炔化合物的新成果.文章还分析了一些合成方法在医药领域的应用和重要的反应机理,并总结了该类化合物的合成及未来发展方向.
水溶性共轭聚合物分子刷的研究进展
卢晓梅, 李杰, 胡文博, 邓卫星, 范曲立, 黄维
2016, 28 (4): 528-540 | DOI: 10.7536/PC150913
出版日期: 2016-04-15
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摘要
水溶性共轭聚合物研究属于国际前沿研究领域,因其具有水溶性和超级信号放大作用,在生物传感领域展现出良好的应用前景.但由于传统水溶性线型共轭高分子两亲性结构特点,其含有的憎水性刚性共轭链在水溶液中易聚集,水分子对共轭链激发态的影响导致其发光效率低(一般小于30%),严重制约了其应用与拓展.如何方便有效构筑高分子的高支化是获得高荧光效率的关键.在本篇综述中,我们综述了水溶性共轭聚合物分子刷的合成技术,分析了其结构与光学性质的关系,为水溶性共轭聚合物分子刷的设计和制备提供指导.另外,总结了水溶性共轭聚合物分子刷在化学生物传感、生物成像、药物运输、癌症治疗等领域的应用,最后对水溶性共轭聚合物分子刷存在的主要问题以及未来的热点方向进行了分析和展望!
荷正电聚乙烯亚胺纳滤膜的制备与应用
赵凤阳, 秘一芳, 安全福, 高从堦
2016, 28 (4): 541-551 | DOI: 10.7536/PC151020
出版日期: 2016-04-15
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摘要
纳滤是介于超滤与反渗透之间的膜分离技术,具有操作压力低,无相变,分离效率高及运行成本低等优点,广泛地应用于饮用水制备、污水处理、化工、制药和食品等领域.近年来,随着分离体系复杂程度的增加及对膜分离性能要求的提高,荷正电纳滤膜越来越受到研究者的关注.聚乙烯亚胺(PEI)是一类重要的多胺类荷正电纳滤膜材料,具有优异的亲水性、高荷电密度及反应活性.开发具有高分离性、高稳定性、耐酸碱性、耐溶剂性、抗菌性和耐污染性的荷正电PEI纳滤膜(P-PEI-NFM)日益成为研究的热点.本文对近年来P-PEI-NFM的制备方法进行归纳,总结了P-PEI-NFM在水软化、重金属脱除、碱性染料的分离及浓缩、抗生素分离和耐溶剂纳滤的应用.探讨了P-PEI-NFM存在的主要问题,并对未来的研究方向进行了展望.
核-壳型分子印迹聚合物的制备与应用
明魏娜, 王晓艳, 明永飞, 李金花, 陈令新
2016, 28 (4): 552-563 | DOI: 10.7536/PC151031
出版日期: 2016-04-15
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摘要
分子印迹聚合物是具有与模板分子形状、大小及官能团完全匹配的特异识别位点的高分子聚合物,能选择性识别、有效富集目标分析物(模板分子)并去除干扰物,已广泛应用于样品前处理、化学/生物传感、药物输送等领域.然而,在合成过程中,仍存在模板分子洗脱困难、有效识别位点少、结合容量低、传质速率慢等问题.核-壳型分子印迹聚合物即在核层颗粒表面进行分子印迹,即表面印迹,印迹位点仅存在于壳层结构中,利于模板分子洗脱及扩散,能够增加有效识别位点并提高印迹容量.依据核层材料的不同,本文详细介绍了以磁性材料及非磁性材料为核的核-壳型分子印迹聚合物的合成与应用,探讨了中空核-壳分子印迹聚合物的制备与发展,并对核-壳印迹聚合物的发展前景进行了展望.
金属配合物催化氢解脱卤研究
邓云盼, 杨波, 余刚, 卓琼芳, 邓述波, 张鸿
2016, 28 (4): 564-576 | DOI: 10.7536/PC151123
出版日期: 2016-04-15
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摘要
卤代有机物是环境领域的主要污染物类型之一.氢解脱卤是实现卤代有机物降解的有效途径,而探索不同催化氢解脱卤方法已成为该领域持续的研究热点.其中,金属配位化合物因其特殊的电子效应及空间效应可有效进行氢解脱卤,从而成为近年来报道的新型催化脱卤方法.基于此,本文总结了各种类型金属配合物进行氟、氯及溴代有机物催化脱卤过程的反应类型及过程机理,指出了配合物与卤代有机物之间电子转移状况、空间结构及配体亲卤性对脱卤反应起决定作用.另外,还探讨了中心离子、配体、卤代有机物类型和还原剂等影响因素对配位催化脱卤反应的作用机制,提出了当前配位催化脱卤研究存在的问题,并对今后该领域的实用性研究进行了展望.
柔性电池的最新研究进展
史菁菁, 郭星, 陈人杰, 吴锋
2016, 28 (4): 577-588 | DOI: 10.7536/PC151002
出版日期: 2016-04-15
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摘要
柔性电池作为新型柔性电子设备的关键部件,得到越来越多的关注.近年来,柔性锂离子电池取得了实质性的发展,并在卷曲式显示器、触摸屏、可穿戴动力传感器和可植入医疗装置等方面得到应用.本文主要介绍柔性锂离子电池的发展现状,分别从集流体、电极材料和电解质三部分进行阐述,特别介绍拉伸性能的实现途径,根据其不同的结构特点,可以分为波形结构、点阵互联结构、纺织结构、折纸结构和电缆式结构,并提出将柔性材料与新型结构相结合可以促进柔性电池发展.同时,也对其他柔性电池体系,如锂硫电池、燃料电池和太阳能电池等的最新发展进行简单概述.最后,对目前柔性电池的发展过程中存在的问题进行了总结,并对其未来的发展方向与面临的挑战进行展望.
阳极氧化法制备阀金属氧化物纳米管的机理及影响因素
李力成, 方东, 李广忠, 刘瑞娜, 刘素琴, 徐卫林
2016, 28 (4): 589-606 | DOI: 10.7536/PC150601
出版日期: 2016-04-15
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摘要
阳极氧化法不仅能够简便地制备出阀金属氧化物纳米管,而且通过调节各种参数可以调控所制备纳米管的形貌.阳极氧化法制备的纳米管具有优异的化学/物理性能,在众多领域都得到了广泛应用.本文综述了阳极氧化法制备纳米管膜的基本过程以及三种常见的模型,并以三种具有代表性的阀金属(Al、Ti、Zr)为例,分别介绍了它们形成多孔膜反应过程和常用的制备过程,同时也介绍了其他阀金属及其合金的制备方案.最后,结合对Al、Ti、Zr的实验过程,讨论、分析了电压大小、电解液种类、电解液浓度、反应时间等控制因素对阳极氧化法制备纳米管膜形貌的影响,对制备形貌规整的多孔膜,提高多孔膜在实际应用中的性能具有一定的意义.