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化学进展 2022, No.3 上一期 返回主页
室温磷光凝胶研究进展
文章内容:介绍分子印迹聚合物的制备方法,总结分子印迹荧光传感器的构建机理和分子印迹荧光传感器在金属离子、有机小分子以及生物大分子检测中的应用,重点探讨分子印迹传感器在不同数量的荧光团下检测一种或多种目标分析物的方法。
图文设计思路:结合核-壳结构型单发射荧光传感器的构建机理和方法,图中两个核-壳结构型的分子印迹荧光传感器内部掺杂了量子点。右上侧的核-壳结构型单发射荧光传感器未结合目标分子时,传感器发出荧光。左下侧的核-壳结构单发射荧光传感器结合目标分子并进行特异性识别后,导致荧光淬灭。整图融入黑暗星空,能更清楚地表达分子印迹结合导致荧光猝灭的概念。除此之外,图中的草地、绿树、月亮以及喝茶的农夫等,展现了科研工作者深入思考的场景。

本刊导览

邀请综述
室温磷光凝胶研究进展
王金凤, 李爱森, 李振
2022, 34 (3): 487-498 | DOI: 10.7536/PC211124
出版日期: 2022-03-24
摘要

室温磷光(RTP)材料因其独特的发光性质和在光电、传感、生物成像及信息加密等领域广阔的应用前景吸引了研究者的兴趣。近年来,科学家探索了各种方法调控有机分子的室温磷光,并通过磷光分子结构设计以及磷光保护基质的构建成功构筑了长寿命和高量子效率的有机室温磷光材料。超分子凝胶作为诱导室温磷光的新基质,具有三维网络结构、热可逆性质及刺激响应性等优势而引起关注。本综述围绕无金属室温磷光凝胶材料和含金属室温磷光凝胶材料,总结了近年来关于室温磷光凝胶材料的研究现状,并在此基础上,简要展望了室温磷光凝胶材料研究的发展趋势。

综述
碳点的高性能化和功能化改性:方法、特性与展望
李程浩, 刘亚敏, 卢彬, 萨拉乌拉, 任先艳, 孙亚平
2022, 34 (3): 499-518 | DOI: 10.7536/PC210303
出版日期: 2022-03-24
摘要

碳点作为一种新型碳纳米材料,由于其出色的光学性能、低毒性、良好的生物相容性和易修饰性而被广泛应用于各个领域。为了满足不同领域的需求,几种用以调控碳点光学性能的方法已被提出,例如杂原子掺杂、半导体量子点掺杂、聚合物钝化和改性以及主-客体构建。其中,杂原子掺杂是通过单原子或多原子引入电子给体或受体改变其相邻碳原子的电子密度来增加荧光强度;半导体量子点也可与碳点进行复合提升电子分离效率而起到荧光增强的效果;就聚合物改性而言,聚合物不仅可以对碳点表面实施钝化和功能化,而且其固态(或固化)薄膜可以提供紧密的空间促进碳点表面的辐射跃迁起到荧光增强的效果。此外,由碳点-染料和多孔材料-碳点构成的两种主要的主-客体结构中,前者不仅对碳点的荧光发射强度有着促进的作用,更使得碳点具备了显著的红/近红外荧光发射性能,后者对固态发光碳点不仅提供了可能性和设计的灵活性,且为打开碳点新的应用领域提供了机会。本文将围绕四种碳点功能化的方法逐步展开讨论,并介绍相应碳点的光学性能、发光机理和潜在应用;论述功能化碳点的研究现状,并展望功能化碳点的研究方向。

用于电催化析氧反应电极的制备策略
孙浩, 王超鹏, 尹君, 朱剑
2022, 34 (3): 519-532 | DOI: 10.7536/PC210224
出版日期: 2022-03-24
摘要

随着能源枯竭和环境污染等问题的日益严重,开发清洁可再生能源及相关新型技术迫在眉睫。近年来,水分解、金属-空气电池等电化学能源储存和转换技术得到人们的广泛关注。电催化析氧反应(Oxygen evolution reaction,OER)是其中的一个关键反应,大量高性能的OER电催化剂不断见诸报道。除了材料本征催化活性的影响,不同的电极制备方式同样会对催化剂性能的发挥起到重要作用,越来越多的研究者致力于探索高效OER电极的设计与制备方法。本综述从方法论的角度,详细介绍了目前高效OER电极的制备策略,讨论了各类制备方式的优势和不足,总结了相关工作的最新研究进展,概述了新型电极的制备方法。最后,对电极制备策略的发展方向进行了总结与展望。

过渡金属单原子电催化剂还原CO2制CO
沈树进, 韩成, 王兵, 王应德
2022, 34 (3): 533-546 | DOI: 10.7536/PC210352
出版日期: 2022-03-24
摘要

电催化二氧化碳还原(ECR)技术是实现“碳中和”目标的一种理想途径,而过渡金属单原子催化剂具有电子结构可调、原子利用率高和活性位点均一等特点,在ECR研究中具有显著优势。本文首先介绍了单原子电催化剂在还原CO2尤其是在选择性生成CO研究中的优势,然后综述了近年来Fe、Co、Ni及其他单原子电催化剂的反应位点调控策略与电催化选择性的调控机制,重点对质子耦合CO2还原生成CO的中间过程调控进行了归纳总结,并简要展望了发展方向,以期为推动单原子催化剂在ECR中规模化应用提供指导和参考。

表界面调控电催化析氧反应
卢明龙, 张晓云, 杨帆, 王 练, 王育乔
2022, 34 (3): 547-556 | DOI: 10.7536/PC210322
出版日期: 2022-03-24
摘要

开发高效绿色清洁能源已引起研究者们的广泛关注。电解水是一种大规模且可持续生产高纯氢能源技术。然而,阳极析氧反应电催化剂的高过电位和不稳定性制约了电解水技术的大规模应用,合理设计电催化剂的结构可显著优化其反应热力学和动力学,提高电解水技术的能量转换效率。表界面是电催化反应发生的主要场所,通过调控电催化剂表面的本征结构或构筑异质界面等系列表界面化学工程对电催化剂进行改性,可以有效改善材料的催化活性和稳定性。本文概述了当前表界面调控策略在电催化析氧反应中的研究进展,重点介绍了表界面调控层状双金属氢氧化物、钙钛矿型氧化物、尖晶石型化合物及合金材料的研究现状,阐述了高效稳定析氧反应电催化剂的设计思路。讨论了表界面调控策对催化剂表界面微结构和电子态的影响以及设计新型析氧反应电催化剂中面临的问题。最后,展望了表界面调控应用于析氧反应电催化剂的前景。

超高真空下纳米石墨烯磁性及调控
张辉, 熊玮, 卢建臣, 蔡金明
2022, 34 (3): 557-567 | DOI: 10.7536/PC210616
出版日期: 2022-03-24
摘要

纳米石墨烯在磁学上的优异表现开始获得了更多的关注和研究。由于不饱和电子的存在,磁性纳米石墨烯的湿法化学法合成难度提高,借助超高真空下的表面催化,可以精确地实现将设计好的前驱体分子向磁性纳米石墨烯转变。相较于过渡金属的磁性,纳米石墨烯拥有更高的自旋波刚度、更弱的自旋-轨道耦合作用、更为精细的耦合作用、更长的自旋寿命,使其在自旋电子器件以及基础研究领域拥有很高的研究潜力。由于不饱和电子的存在,提高了湿法化学法合成出磁性纳米石墨烯的难度。近年来,借助超高真空下的表面催化,可以精确地实现将设计好的前驱体分子制备成磁性纳米石墨烯。进一步地,可以利用通过针尖操纵以及将磁性纳米石墨烯进行连接形成二聚体或者磁性链来进行磁性调控和研究。本综述结合近几年超高真空下纳米石墨烯的磁性研究,介绍了纳米石墨磁性的产生和利用超高真空扫描隧道显微技术对其结构和磁性的表征,以及在此基础上对纳米石墨烯磁性的磁序调控。

肽自组装水凝胶的制备及在生物医学中的应用
李红, 史晓丹, 李洁龄
2022, 34 (3): 568-579 | DOI: 10.7536/PC210613
出版日期: 2022-03-24
摘要

短肽自组装水凝胶作为一种新型的生物材料,具有生物相容性高、免疫原性低、含水量高、降解产物可被机体重吸收利用、结构与天然细胞外基质类似等优点,使其在材料科学、生物医药及临床医学等领域具有广阔的应用前景。在这篇综述中,我们主要介绍了常用的几种制备稳定的肽自组装水凝胶方法,包括酶催化的水凝胶化、化学/物理交联的水凝胶化以及光催化的水凝胶化。进一步,我们介绍一些关于肽自组装水凝胶在药物递送和抗肿瘤治疗、抗菌和伤口愈合以及3D生物打印和组织工程中的应用。我们希望通过本文的论述能引起更多的人对肽自组装水凝胶的关注,以推进其在生物医学领域应用的发展。

超润湿膜在乳化液破乳中的应用及作用机制
尹晓庆, 陈玮豪, 邓博苑, 张佳路, 刘婉琪, 彭开铭
2022, 34 (3): 580-592 | DOI: 10.7536/PC210220
出版日期: 2022-03-24
摘要

超润湿膜材料由于对水和油有独特的润湿性质,可显著提高膜材料处理乳化液的通量,有效缓解严重的膜污染问题,因此在乳化液废水处理领域受到越来越多的重视。本文从超润湿膜的设计制备、分离效果和作用机制三个方面进行分析和总结。超润湿膜材料包括超亲水膜、Janus膜和功能位点膜,主要通过构建亲水表面和粗糙结构进行膜的设计制备,其中静电纺丝法合成的交联纤维膜由于可以突破筛分效应对膜孔径的限制,在乳化液分离中具有较好的应用前景。同时,归纳超亲水膜的滤水破乳模式和Janus膜的集油破乳模式,前者具有操作压力低、过滤通量高、抗污染性能好的特点,后者具有高纯度集油的特点;并分析膜润湿性、膜孔径、膜上功能位点等膜结构性质和表面活性剂浓度大小等因素对乳化液破乳分离效能的影响规律。最后,总结液滴在膜垂向和切向上的迁移转化规律,以及在Janus膜集油破乳过程中液滴穿透过膜的机制及其力学分析探讨,该部分研究当前主要是基于液滴形态变化的推测和力学的定性分析,对于相关机制的实证和定量的力学分析还有待进一步探究。

分子印迹荧光传感构建及应用
田浩, 李子木, 汪长征, 许萍, 徐守芳
2022, 34 (3): 593-608 | DOI: 10.7536/PC210340
出版日期: 2022-03-24
摘要

构建一个高灵敏、高选择性检测痕量分析物的传感器广受科研工作者关注。分子印迹技术由于具有高选择性识别、高容量吸附、快速结合、热稳定性以及低成本等优点,已广泛应用于传感构建领域。以分子印迹聚合物为识别单元,结合荧光传感技术所构建的分子印迹荧光传感器在环境污染物痕量检测方面成为研究重点。本文主要介绍分子印迹聚合物的制备方法,总结分子印迹荧光传感器的构建机理和分子印迹荧光传感器在金属离子、有机小分子以及生物大分子检测方面的应用。重点探讨分子印迹传感器在不同数量的荧光团下检测一种或多种目标分析物的方法,包括单一荧光团检测单一目标物、比率荧光检测单一目标物以及分子印迹荧光传感的多元检测。基于以上分析和总结,提出分子印迹荧光传感器的当前挑战和发展前景。

嵌段共聚物薄膜快速自组装方法
刘玉玲, 胡腾达, 李伊莲, 林洋, Borsali Redouane, 廖英杰
2022, 34 (3): 609-615 | DOI: 10.7536/PC210419
出版日期: 2022-03-24
摘要

嵌段共聚物 (BCP) 薄膜可通过不同的退火方法诱导其微相分离,从而获得大面积圆柱状、层状和球状等纳米图案。这些长程有序的纳米结构形态,已经广泛应用在纳米光刻和电子器件等多个领域中。目前,有效且快速的退火方法仍然是BCP薄膜自组装技术中的研究热点。本文首先介绍了制备BCP薄膜纳米结构图案常用的退火技术,然后综述了三种新型快速退火技术,最后分析总结了这些退火技术的优缺点。

高分子导电水凝胶的制备及在柔性可穿戴电子设备中的应用
宫悦, 程一竹, 胡银春
2022, 34 (3): 616-629 | DOI: 10.7536/PC210329
出版日期: 2022-03-24
摘要

水凝胶是具有高含水量、可变形性和良好生物相容性的材料,其中导电水凝胶具有良好的导电性、可调节的机械性及自黏附性等特征,逐渐成为制备柔性可穿戴电子设备的最佳候选材料。近年来,具有生物相容性、机械柔韧性和抗疲劳性的导电水凝胶得到广泛研究,能够实现多种生理信号和物理信号的监测及传输,促进了柔性可穿戴电子设备的发展。柔性可穿戴电子设备逐渐成为人机交互技术和人工智能领域的主要研究方向。导电水凝胶通过使用导电聚合物、导电填料、自由离子及其混合物来合成,根据导电机理,所制备的导电水凝胶可分为电子导电水凝胶、离子导电水凝胶和混合电子-离子导电水凝胶。本文讨论了导电水凝胶的制备方法,总结了导电水凝胶在可拉伸性、导电性、生物相容性和自修复性等功能方面的研究进展及其在柔性可穿戴电子设备中的应用,期望导电水凝胶可以取得更好的发展。

二维黑磷基纳米材料在光催化中的应用
庞欣, 薛世翔, 周彤, 袁蝴蝶, 刘冲, 雷琬莹
2022, 34 (3): 630-642 | DOI: 10.7536/PC210318
出版日期: 2022-03-24
摘要

黑磷是继石墨烯之后又一种新型的单元素二维材料。具有独特的层状结构、超高的载流子迁移率和由层厚调控的禁带宽度,在光催化领域具有广阔的应用前景。然而,单一黑磷材料的禁带宽度较窄( ≤ 1.5 eV),光生载流子极易复合,导致其光催化性能较低。另外,黑磷表面的磷原子易与环境中的氧气发生反应形成PxOy,降低了黑磷材料的稳定性。因此,较低的催化性能和不稳定性极大地限制了黑磷材料的实际应用。针对上述问题,可以通过将黑磷材料与其他材料复合形成一系列的等离子体复合材料和多维异质结的方式,来提高光催化剂的活性和循环稳定性。本文综述了近年来二维黑磷纳米片与金属、半导体和碳材料等复合后形成的复合材料在光催化裂解水产氢、降解有机污染物、CO2还原和固氮等方面的研究进展。最后,对未来二维黑磷基光催化材料的研究方向进行了分析和展望。

湿气源吸附碳捕集: CO2/H2O共吸附机制及应用
赵洁, 邓帅, 赵力, 赵睿恺
2022, 34 (3): 643-664 | DOI: 10.7536/PC210215
出版日期: 2022-03-24
摘要

大型湿气源排放中普遍存在的水汽是制约吸附碳捕集规模化发展的重要挑战之一。H2O的极性往往会导致吸附材料的CO2捕集率降低甚至出现失效,也会造成捕集系统产生温降、压降等寄生损失,甚至形成设备腐蚀、吸附剂中毒等不利影响,最终额外能耗和成本大幅提高。为解决上述挑战,深入理解CO2与H2O共吸附过程的作用机制,据此开发成本合理、再生能耗低且对水气不敏感的高效CO2吸附剂及吸附技术是实现湿气源下高效吸附碳捕集的重要途径。目前,由于分散在多个领域且各有侧重,关于H2O对CO2吸附影响的机制分析缺乏汇总与概括,难以形成相对统一的观点。本文针对CO2与H2O共吸附过程,从宏观与微观层面进行了详细综述。首先,基于共吸附机制的基础研究,依次介绍了竞争吸附、变湿吸附和呼吸效应领域的研究进展并进行了简要评价。其次,基于共吸附的应用研究,阐述了湿气源CO2捕集技术的吸附剂研发与工艺改进两部分的现状及进展,也对不同湿气源下CO2捕集水平进行了简要评价。最后,总结了目前研究中的不足之处并展望了未来的研究方向。本文将分散于各领域的CO2与H2O共吸附过程进行集中归纳、分析和对比,或可为湿气源碳捕集技术提供有效的指导。

MXenes的制备、结构调控及电化学储能应用
管可可, 雷文, 童钊明, 刘海鹏, 张海军
2022, 34 (3): 665-682 | DOI: 10.7536/PC210301
出版日期: 2022-03-24
摘要

MXenes因其独特的二维层状结构、较高的比表面积、优异的导电性、良好的表面亲水性和化学稳定性,受到国内外研究者的广泛关注。近年来,研究者普遍采用含氟刻蚀剂(HF与LiF-HCl等)选择性刻蚀MAX相中的A位元素,制备带有丰富表面基团的多层MXenes材料。由于含氟刻蚀剂的污染问题,当前采用更为绿色环保的无氟刻蚀剂(NaOH与ZnCl2等)刻蚀MAX相的研究报道越来越多。MXenes的性能与其结构密切相关,不同制备方法对MXenes的层间距和表面基团的影响很大,进而也影响其性能。基于此,本文总结对比了文献中MXenes的制备方法,概述了MXenes层间距和表面基团的调控方法,同时介绍了MXenes在电化学储能方面的应用,最后对今后MXenes研究所面临的挑战和发展方向进行了展望。

热熔灌输法制备三维骨架支撑金属锂复合负极
岳昕阳, 包戬, 马萃, 吴晓京, 周永宁
2022, 34 (3): 683-695 | DOI: 10.7536/PC210343
出版日期: 2022-03-24
摘要

金属锂因具有极高的理论比容量(3860 mAh/g)和最低的电化学势(相对于标准氢电极为-3.04 V),被认为是下一代高比能锂离子电池的首选负极材料。然而,金属锂负极在电池循环过程中发生的刺状枝晶生长和体积变化等问题严重阻碍了其产业化应用进程。近年来研究表明,通过在金属锂中引入具有三维(3D)结构的宿主骨架,不但能有效抑制锂枝晶的生长,而且可以缓解金属锂负极的体积变化,从而提高金属锂电池的循环性能与安全性。因此,设计3D骨架/金属锂复合负极被认为是一种能有效解决金属锂问题的新兴策略。本文综述了热熔灌输法制备3D骨架/金属锂复合负极的研究进展。首先讨论了当前基于3D骨架的预存金属锂技术,然后着重分析了热熔灌输策略中3D骨架锂润湿性的影响因素,以及不同3D骨架修饰特征和改性方法。最后对3D骨架/金属锂复合负极和热熔灌输策略现存问题进行了总结并提出未来的发展方向。

介孔二氧化硅基智能递送体系的构建及其在各类疾病治疗中的应用
钟琴, 周帅, 王翔美, 仲维, 丁晨迪, 傅佳骏
2022, 34 (3): 696-716 | DOI: 10.7536/PC210345
出版日期: 2022-03-24
摘要

利用先进纳米技术开发的药物递送体系能够改善药物的理化性质和治疗效果,同时削弱其毒副作用,因而纳米药物递送体系成为现代药剂学研究的热点和主流方向。其中,介孔二氧化硅作为纳米载体的基质材料具有比表面积大、形貌结构可调、表面易于修饰及生物相容性良好等优点,引发生物医学研究人员的广泛关注,为构筑新型智能药物递送体系提供了新的设计思路。本文就介孔二氧化硅基智能递送体系在设计构筑和疾病治疗应用等方面的最新研究进展进行了综述。首先,本文对介孔硅的发展历程、制备方法及结构特性进行了简要概述;其次,从药物装载和门控释放两大角度系统阐述了近些年介孔硅基智能递送体系的构建策略,重点介绍了各种刺激响应性介孔硅基递送体系的门控开关(如聚合物、无机纳米颗粒、超分子组装体及生物大分子等)及其可控释放机制;随后,详细描述了介孔硅基控释体系在各种类型疾病(包括癌症、细菌感染、糖尿病和阿尔茨海默病等)治疗中的应用进展;最后,总结和分析了介孔硅基智能纳米载体研究中存在的问题并对其未来发展作了展望。

纳米零价铁复合材料制备、稳定方法及其水处理应用
徐妍, 苑春刚
2022, 34 (3): 717-742 | DOI: 10.7536/PC210232
出版日期: 2022-03-24
摘要

纳米零价铁(nZVI/Fe0)因极高的催化活性和经济适用性备受关注,但实际推广中受团聚性和空气不稳定性等限制。为解决这些问题,近年来国内外学者研究开发了系列纳米零价铁的复合材料和稳定方法,在制备方法、基体材料和环境修复方面均有了较大进展。本文对近五年的研究成果进行汇总,从复合载体研究、稳定方法和水环境应用三个方面对纳米零价铁复合材料研究进行较全面的综述和展望。在纳米零价铁负载方面,本文对聚合物载体、黏土矿物、碳材料和金属氧化物载体的相关研究进行了总结;在颗粒稳定性方面着重讨论了复合金属、表面涂层、硫化方面的新成果;在水环境应用方面,本文指出纳米零价铁主要通过吸附、还原、络合、共沉淀、电化学反应、(类)芬顿氧化等过程实现水中的重金属以及有机物的去除,光、热、电、超声、微波的引入可显著增强水体中污染物的处理效果。

中国城市住宅室内甲醛浓度及影响因素
王琼, 肖康
2022, 34 (3): 743-772 | DOI: 10.7536/PC210320
出版日期: 2022-03-24
摘要

本文汇集整理了文献报道的中国城市装修住宅室内甲醛浓度的数据,数据分布于2003—2018年之间,涵盖31省62市,总10394套装修房屋和27384个房间。文中从全国分布状况、逐年变化趋势、室内温湿度影响、季节变化规律、房间类型区别和装修后晾置时间几个不同方面分析了室内甲醛污染现状和影响室内甲醛浓度的主要因素。结果显示,全国室内甲醛污染十分严重,浓度显著高于国标GB/T 18883-2002规定的标准,且超标率大都在50%以上。虽然自国标GB/T 18883-2002颁布以后,室内甲醛浓度在2003—2009年间逐年下降,但2013年之后又呈现上升趋势,需要引起警惕。整体而言,室内温度越高、装修量越大、装修材料越易释放甲醛、装修后晾置时间越短、房间通风越少,甲醛浓度越高。南方和北方室内甲醛浓度季节变化规律不同,但无论南方还是北方,室温越高、通风换气越少的季节,甲醛浓度越高。