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化学进展 2017, No.5 上一期 后一期 返回主页

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2017, 29 (5): 0-0 |
出版日期: 2017-05-15
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摘要
综述
纳米金三角片的合成及应用
方维娜, 鲁爽, 王丽华, 樊春海, 柳华杰
2017, 29 (5): 459-466 | DOI: 10.7536/PC170132
出版日期: 2017-05-15
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摘要
近年来，非球形贵金属纳米颗粒因其结构与性质的独特性，已越发受到研究人员的关注。其中，纳米金三角片结构具有各向异性的表面能与表面等离子体共振特性，对发展新一代光子学与电子学器件具有重要意义。然而，相比普通球形纳米粒子，纳米金三角片的可控合成具有更大的难度。通过近十几年的努力，无论是在提高纳米金三角片的质量还是产量上，都有了显著的进步。基于此，本文分别从纳米金三角片的合成方法、生长机理、分离纯化以及其性质与应用等方面作系统介绍，希望该新材料能获得更多的关注。随着自组装技术的发展，纳米金三角片将是非常具有优势的一种组装模块，希望其能在化学、材料等领域发挥更大的作用。
光致发光胶体量子点研究及应用
康永印, 宋志成, 乔培胜, 杜向鹏, 赵飞
2017, 29 (5): 467-475 | DOI: 10.7536/PC170216
出版日期: 2017-05-15
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摘要
胶体量子点材料由于具有激发光谱宽、半峰宽窄、颜色可调和可溶液加工等特点受到广泛关注。经过30多年的发展，量子点材料已实现了"绿色合成路线"和核壳结构设计的优化，部分量子点已可以做到工业化产品生产供应，并已开发出商业化应用的光致发光器件，该系列器件相继应用于LED（light-emitting diode，发光二极管）照明和显示领域。尤其是光致发光量子点器件在显示领域的商业应用，其将色域典型值从传统的72%提高到100%以上，显示色彩更加丰富多彩，吸引了越来越多的产业界厂商参与到量子点应用的阵营中。本文介绍了胶体量子点发光的基本原理、量子点制备及结构设计发展历程、量子点光致发光器件在LED照明和显示领域的应用情况，以及其广阔的应用前景和面临的挑战。
偶氮桥联二呋咱:合成及其分子结构-熔点的构效关系
刘如沁, 索志荣, 何乃珍, 陈爽, 黄明
2017, 29 (5): 476-490 | DOI: 10.7536/PC170209
出版日期: 2017-05-15
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摘要
偶氮桥联二呋咱是由两个相同的单呋咱环经偶氮桥联反应所构成的。它是一类热化学性能卓越的富氮高能密度材料，因具有高含氮量、低碳氢、良好的氧平衡、高生成焓并具有共轭结构等优点而备受关注，在高能炸药和固体火箭推进剂等领域有着重要的应用前景。本文从合成角度综述了近二十年来一些典型的偶氮桥联二呋咱类化合物（如3，3'-二氨基-4，4'-偶氮呋咱、3，3'-二硝基-4，4'-偶氮呋咱、偶氮桥联二呋咱卤化物和唑基偶氮桥联二呋咱等）的研究进展，系统讨论了不同侧链取代基对偶氮桥联二呋咱熔点性质的影响，其影响因素主要包括：氢键效应、诱导效应、平面性效应、侧链取代基的体积大小以及对称性作用。通过梳理其分子结构-熔点的构效关系，可为选择性设计和合成具有特定热化学性能的新型偶氮桥联呋咱类化合物提供理论参考。
手性芳基醇的生物催化不对称合成
白东亚, 何军邀, 欧阳斌, 黄金, 王普
2017, 29 (5): 491-501 | DOI: 10.7536/PC170222
出版日期: 2017-05-15
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摘要
光学活性芳基醇化合物是一类重要的手性砌块，可用于合成多种手性药物，其制备技术研究是近年来的研究热点。与传统的化学制备方法相比，生物催化方法由于具有选择性高、反应条件温和以及环境危害少等优点更具吸引力。通过生物催化不对称还原芳基酮是合成对映体纯芳基醇最有效的方法之一。本文综述了生物催化不对称还原制备手性芳基醇的研究进展，重点介绍了不同形式的生物催化剂应用于生物不对称还原的研究现状，包括微生物细胞、酶、重组工程菌以及固定化细胞等，概述了有机溶剂、表面活性剂和离子液体等底物助溶剂对生物不对称催化的影响，并对生物催化制备对映体纯芳基醇的研究前景进行了展望。
联合递送药物和基因的智能抗癌控释体系
周帅, 陈未, 肖自林, 叶盛, 丁晨迪, 傅佳骏*
2017, 29 (5): 502-512 | DOI: 10.7536/PC170350
出版日期: 2017-05-15
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摘要
癌症是严重威胁人类健康和生命的重大疾病之一，目前化疗是临床癌症治疗的主要手段。但是由于癌症发病机制的复杂性和异质性，单一疗法通常无法有效地抑制癌症的发展和转移。因此，包含多种抗癌机制的联合疗法成为越来越重要的治疗策略。凭借其增强抗癌疗效和降低毒副作用的能力，联合递送药物和基因的纳米载体已经成为生物医药领域的研究热点。本文综述了联合递送药物和基因的智能抗癌控释载体的最新研究进展，分类介绍了这些联合递送载体的制备方法和作用机制，它们可在肿瘤微环境的刺激因素（如pH、谷胱甘肽和酶等）或者外源性刺激（如温度、超声等）作用下发生结构或构象的变化，从而实现了药物和基因的可控释放，产生协同治疗作用。此外，本文还对联合递送载体的发展前景作了展望。
丝胶蛋白的结构、性能及生物医学应用
肖肖, 陈昌盛, 刘伟强, 张业顺
2017, 29 (5): 513-523 | DOI: 10.7536/PC170224
出版日期: 2017-05-15
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摘要
丝胶蛋白来源于天然蚕茧，具有良好的生物相容性和一系列独特的生物学性能，是一种性能卓越的天然生物材料。丝胶蛋白特有的氨基酸组成和结构性质赋予了其良好的水溶性、促细胞黏附和增殖活性、原位荧光性、抗氧化活性以及酪氨酸酶抑制活性等。在交联剂、化学活性基团和紫外光等作用下，丝胶蛋白能交联形成微纳米结构材料、二维（图案化）膜材料、水凝胶或三维多孔支架，在创伤修复、组织再生、药物传递、生物医药和材料涂层等生物医学领域显示出广阔的应用前景。本文基于丝胶蛋白近年来重要的研究成果，综述了丝胶蛋白的结构和理化性质，重点讨论了丝胶蛋白材料的设计方法及其在生物医学中的最新应用，并对丝胶蛋白的发展趋势进行了展望。
聚双环戊二烯基多孔材料的制备及性能
姚臻, 王祖飞, 于云飞, 杨文龙, 曹堃*
2017, 29 (5): 524-529 | DOI: 10.7536/PC161221
出版日期: 2017-05-15
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摘要
聚双环戊二烯（PDCPD）基多孔材料继承了聚双环戊二烯本身固有的高模量等特性，近年来备受关注。PDCPD基多孔材料的制备方法主要有溶胶-凝胶结合超临界干燥法、高内相乳液法、化学诱导相分离法以及化学发泡法等。利用不同方法制备的PDCPD多孔材料往往具有不同的结构和性能特征。例如，利用化学诱导相分离法和化学发泡法制备的低孔隙率闭孔PDCPD基材料多作为结构材料；高内相乳液法制备的开孔PDCPD基复合膜可实现催化反应；溶胶-凝胶结合超临界干燥法制备的高孔隙率开孔PDCPD材料导热系数低于20 mW/（m·K），可用于保温隔热。此外，本文还展望了PDCPD基多孔材料的发展前景。
PM2.5中的有机硫酸酯类化合物
韩德文, 王鑫彤, 鞠法帅, 王杨君, 冯加良, 汪午
2017, 29 (5): 530-538 | DOI: 10.7536/PC170118
出版日期: 2017-05-15
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摘要
有机硫酸酯是近年来新发现的二次有机气溶胶化合物，是大气PM2.5的重要组分，是人为活动和生物排放的产物，不仅危害人体健康，还对全球气候产生影响。本文综述在不同大气环境下有机硫酸酯的种类结构，即：森林（清洁地区）以植被排放的异戊二烯和α-/β-蒎烯为前体物、城市（污染地区）以多环芳烃为前体物、受植被和人类活动共同影响的地区则以羰基化合物为前体物，与不同大气氧化剂在SO2/H2SO4作用下形成有机硫酸酯的大气光化学过程；总结了到目前为止，有机硫酸酯类化合物在世界各地大气PM2.5中的浓度水平；以及各技术手段在分析、检测有机硫酸酯类化合物时的优势和缺陷；讨论了影响有机硫酸酯形成的因素；提出了有机硫酸酯研究亟待解决的问题，并对未来研究方向进行了展望。
炭基材料催化过氧化物降解水中有机污染物:表面作用机制
杨世迎, 张翱, 任腾飞, 张宜涛
2017, 29 (5): 539-552 | DOI: 10.7536/PC170310
出版日期: 2017-05-15
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摘要
近几年来，利用传统炭材料（如活性炭（AC）、生物炭（BC）、活性炭纤维（ACF）与活性炭布（ACC））以及纳米碳材料（如碳纳米管（CNT）、石墨烯（GE）、有序介孔碳（OMC）），或其表面改性后的炭基材料，代替金属催化剂，来催化活化过氧化物（包括过氧化氢（H2O2）、过一硫酸氢盐（HSO5-，PMS）、过二硫酸盐（S2O82-，PS））产生高活性羟基自由基（·OH）或硫酸根自由基（SO4·-），从而氧化去除水中难生物降解有机污染物，成为水处理领域研究热点。在炭表面富含很多起催化作用的官能团，如羟基、羧基、酮基、吡啶、吡咯等，同时具有丰富多样的缺陷形状、离域π电子、杂化C轨道等，能共同协作表现出非金属炭基催化剂的优良特性。因此，不同类型材料及其表面官能团、表面结构、电子密度等因素对炭基材料催化过氧化物的机理发挥显著作用。本文深入分析了上述炭基材料在吸附、络合中间体、电子转移过程中催化过氧化物产生强氧化性的自由基，并高效降解水中有机污染物的作用机理，综述了2010年以来该类高级氧化技术在水处理领域的研究进展，特别是通过总结炭基材料的氧化改性作用、氮化改性作用、多原子原位掺杂作用以及还原改性作用，系统阐述了表面物理化学性质对炭基材料催化过氧化物的表面作用机制的影响，并归纳了氧化剂对炭基材料的表面作用机制，对存在的问题提出了新的研究展望。
镁硫二次电池电解液
李亚琦, 左朋建*, 李睿楠, 马玉林, 尹鸽平*
2017, 29 (5): 553-562 | DOI: 10.7536/PC170203
出版日期: 2017-05-15
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摘要
镁硫二次电池具有安全性好、成本低、能量密度高等特点，其中电解液是目前制约其发展的关键因素。由于硫电极的亲电子特性，格氏试剂及其衍生物系列的传统镁离子电解液无法适用。本文针对有机镁盐+AlCl3、MgCl2+有机铝卤盐、MgCl2+AlCl3、Mg（TFSI）2（双三氟甲烷磺酰亚胺基镁）四类电解质溶液体系进行总结和评述。有机镁盐+AlCl3电解液的镁硫电池表现出较好的电化学性能，MgCl2+有机铝卤盐电解液体系与硫电极具有良好的兼容性。而使用Mg（TFSI）2和MgCl2+AlCl3电解液时硫电极的比容量不高，且放电平台低。目前所报道的镁硫电池体系的可逆容量衰减都较大，通过加入电解液添加剂等方法可以改善其放电特性和循环稳定性。本文还总结了电解液中活性阳离子结构、阴离子以及电解液添加剂的作用，并展望了镁硫电池电解液体系的研究趋势。
硫化物催化木质素及其模型化合物转化制备高附加值化学品
纪娜, 宋静静, 刁新勇, 宋春风, 刘庆岭*, 郑明远*
2017, 29 (5): 563-578 | DOI: 10.7536/PC161202
出版日期: 2017-05-15
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摘要
木质素主要由羟基或甲氧基取代的苯丙烷基结构组成，是自然界中唯一可大量生产芳香族化学品的可再生原料。通过选择合适的催化剂，打断其长链结构，高选择性地获得某种或某类目标产物是木质素综合利用的重要途径。金属硫化物催化剂由于具有良好的加氢及脱氧活性，几十年来被广泛应用于木质素催化转化领域。本文对金属硫化物催化剂在木质素及其模型化合物催化转化中的应用进行了综述，从活性组分、载体材料、反应条件及反应机理等方面进行了总结和分析。在此基础上，指出了金属硫化物催化剂在木质素催化降解中面临的难题，并对未来研究提出了建议与展望。