作为一类典型软物质材料,近年来分子凝胶在生物医学、柔性电子设备、晶体控制生长、水体净化,以及3D打印材料、微纳米材料和高能量密度材料制备等领域表现出巨大的应用潜力,受到人们越来越多的关注。如何提高分子凝胶结构调控效率,拓展分子凝胶功能,促进分子凝胶实际应用已经成为新阶段分子凝胶研究的主要内容。本文结合本课题组的研究工作,从动态共价键调控分子凝胶力学性能、分子凝胶促进高品质有机晶体制备和高性能多孔高分子材料的分子凝胶(凝胶乳液)软膜板制备三个方面阐述分子凝胶的结构调控和功能化应用研究。在此基础上,简要展望分子凝胶研究的发展趋势。

由于沸石分子筛在多个领域被广泛应用,高效可靠的沸石合成方法早已成为人们研究的重点。相较于传统高压釜水热间歇合成方法,沸石的连续流动相合成方法晶化时间短,时空产率高,是近年来发展的沸石合成新路线。利用连续流动反应器(CFR)的热延迟效应低、传质效果好和方法拓展性强等特点,可以在分钟级乃至秒级时间内实现高结晶度沸石合成,大大提升了合成效率和可控度。基于近期该领域的进展,本文介绍了沸石的连续流动反应器结构,其合成过程优势和产物特点及受限之处,并对其未来应用加以展望。

作为典型的软物质材料,聚合物微球因其独特的微尺度、扩散性、渗透性及可修饰性而广泛应用于催化、药物传输、生物传感、微反应器、化学分离以及涂层材料等领域。为满足苛刻应用环境对微球的性能要求,相继出现了各类环境响应性聚合物微球。针对近年来刺激响应性微球的研究进展,本文综述了聚合物响应性微球的制备策略及形貌,以及对温度、pH、磁场、离子强度、光和CO₂敏感的响应性聚合物微球体系;并讨论了不同类型刺激响应微球的响应机理及应用,分析了其存在的不足,展望了其应用前景和发展方向。

共价有机框架(Covalent Organic Frameworks, COFs)是一类由轻质元素通过可逆共价键连接而成的晶型多孔有机材料。因具有高比表面积、低密度、规则的孔隙和易于功能化等独特的性能和结构,COFs在气体吸附、化学传感和非均相催化等领域有着广泛的应用前景。近年来,COFs逐渐显现出在固定化酶和模拟酶领域的应用潜力,由于可以轻松定制COF上的官能团以保持COF与酶之间的特定相互作用,因此COF成为有吸引力的酶固定基质。此外,COF的连续且封闭的开放通道为渗透酶提供了良好的微环境。同时,探索了COF模拟酶的特征,通过“从下到上”的方法或后修饰策略设计了COF模拟酶。这不仅扩展了固定化酶载体材料的研究和应用范围,还为模拟酶仿生催化提供了新的研究思路。本文综述了COFs固定化酶和作为纳米材料模拟酶(纳米酶)在生物催化领域的研究进展,详细讨论了COFs载体的合成和功能化策略、固定化酶方式,以及COFs纳米酶的设计理念、催化活性和选择性等内容。最后总结了目前COFs在酶催化领域所面临的挑战和未来发展的机遇。

木基炭骨架能精准遗传木材经过长期进化所形成的层次分明、构造有序的天然多级结构,这种炭骨架由于特殊的层级结构特征,在生物模板、传感器、吸油材料和纳米材料制备基材等方面有巨大应用潜力。同时还可作为一类新型的骨架进行微纳功能修饰和结构二次调控,在海水淡化、污水清理、能源存储与转化等诸多领域具有极为广阔的应用空间。本文首先介绍了木材的基本结构,综述了木材热解过程中结构的变化,介绍了近年来木材炭化骨架作为新型功能材料的前沿应用,对应用过程中亟待解决的问题进行了剖析,并对木基炭骨架材料未来的研究方向进行了展望。本综述旨在重新对木材层级结构进行功能化开发,从而推动木材在功能材料领域的蓬勃发展。

硫化氢(H₂S)作为一种剧毒、恶臭的强腐蚀性气体,广泛来源于人类活动和自然界,对动植物生存和环境都具有较大的危害。光催化分解H₂S制氢是一种理想的H₂S处理技术,可以同时实现H₂S的转移和清洁能源氢气的产生。近年来,金属硫化物由于其优异的可见光响应、恰当的能带结构和对H₂S有高的稳定性,因此被广泛地应用于光催化分解H₂S制氢。本文对近年来国内外金属硫化物驱动H₂S资源化利用制氢领域取得的重要进展进行了概述和总结,探讨了不同反应媒介下光催化分解H₂S制氢机制;特别关注了一些为实现高效稳定光催化H₂S资源化利用制氢的优异调控策略;最后,对H₂S资源化利用的挑战和前景进行了展望。

DNA分子由于其独特的生物相容性和可编程性,在增强药物靶向性和降低药物毒性方面展现了独特的优势和巨大的潜力。随着人们对肿瘤微环境研究的深入和环境响应性的DNA触发器的研制,近些年已报道了许多基于肿瘤微环境响应的DNA纳米结构递药系统,这些DNA纳米结构递药系统结合了纳米运载工具良好的生物分布和药代动力学特性,以及小型药物载体的快速扩散和渗透特性。通过靶向广泛的肿瘤栖息地而不是肿瘤特异性受体,该策略有可能克服肿瘤异质性问题,并可用于设计诊断和治疗多种实体肿瘤的纳米颗粒。在体内能够稳定地转运,在肿瘤组织独特的微环境刺激下释放药物,能有效地控制药物释放部位和释放速度,极大地降低了肿瘤治疗的毒副作用。本文主要从pH响应型、GSH响应型、ATP响应型、酶响应型、抗原响应型五个方面,综述了基于肿瘤微环境响应的DNA纳米结构递药系统的最新研究进展,分类介绍了这些DNA纳米载体的设计策略和响应释放机制,此外,还重点介绍了该领域面临的前景和挑战。

环糊精由于特殊的中空结构特点,自被发现以来一直受到研究者的关注。星形环糊精聚合物将环糊精多羟基空腔结构与星形聚合物的多臂链结构相结合,不仅具有三维空间结构,而且还具有特定的官能团以及环糊精的结构特点,具有广泛的应用前景和发展潜力。本综述主要归纳总结了以环糊精为中心的星形聚合物的制备方法,及其在生物医学、电化学、污水处理及其他方面的应用,并在此基础上对星形环糊精聚合物的发展趋势和研究方向进行了展望。

质子交换膜燃料电池具有无污染、噪声低、能量密度高、燃料转换效率高、响应速度快的显著优点,得到了迅速发展,但寿命仍然是制约其大规模商业化的重要原因。局部电流密度作为质子交换膜燃料电池运行过程中的重要参数,既能作为电池运行过程中的故障诊断和定位工具,提升电池运行的稳定性和和耐久性;又能提供电池运行期间其内部现象的有关信息,为深入理解电池反应机理以及优化电池设计提供有力指导,因此研究局部电流密度具有非常重要的意义。本文介绍并分析了实时原位测量局部电流密度的方法,比较了前人实验所得结果与模拟所得结果,阐述了相关参数对局部电流密度分布的影响机制,回顾并评析了局部电流密度用于燃料电池分析中的实际工作。最后,立足于局部电流密度的研究现状,给出了局部电流密度下一步的研究方向。

作为发展势头迅猛的新型储能形式,锂离子电池缓解了能源领域对化石燃料的依赖,同时减轻了日益严峻的环境压力,但是数量巨大的废旧锂离子电池具有危险废弃物和高附加值可用资源的双重属性。因此,通过不同技术手段的创新和组合,实现组成成分日益多样化的废旧锂离子电池的高效回收和再利用具有巨大的挑战和特殊重要的现实意义。本文从预处理工艺出发,详细阐述了放电失活、分类拆解、粉碎筛分、酸浸除杂等一系列过程的技术手段和要求;从原料再生、结构修复以及再制备三个方面探讨了具有代表性的再利用思路,分析了各技术方法的优势和存在的问题。此外,对废旧电解液的无害化处理和回收进行了专题讨论,重点介绍了超临界CO₂萃取工艺。最后,针对现阶段存在的问题提出展望,为后续开展废旧锂离子电池回收的相关研究及工业应用提供参考。

经过短短十年的发展,钙钛矿太阳能电池效率已经超过25%,极具商业化价值,这得益于三维(3D)钙钛矿材料具有合适的带隙、吸光系数高、电子迁移距离长等优点。但3D钙钛矿的稳定性依然是其亟待解决的问题。二维(2D)钙钛矿器件除了兼具3D钙钛矿的优异光电性质之外,其稳定性良好,是解决3D钙钛矿太阳能电池稳定性问题的一个可行方案。2D钙钛矿晶格中的疏水性大烷基胺阳离子能阻止湿气侵入的可能路径,使其成为光电器件的备选材料。由于2D钙钛矿对许多不同的有机和无机成分具有较高的耐受性,使其组成具有多样性,进而影响其能带变化。本文对2D钙钛矿的带隙调控及能带调控进行总结,希望对制备高效、稳定的低维度钙钛矿太阳能电池具有一定的指导意义。

高级氧化技术(AOPs)是当前水处理研究领域的热点问题。异相Fenton催化氧化是一种极具代表性的高级氧化技术,其反应过程中产生的羟基自由基(·OH)等活性氧物种可以无选择性地攻击有机污染物,将有机大分子逐步分解为小分子物质,从而达到高效去除废水中有毒有害污染物的目的。相比均相Fenton反应,它具有pH响应范围广、不产生铁泥、催化剂可循环利用等优点。然而,由于固相催化剂的本征特性和局限性,当前所研究的异相Fenton催化剂仍存在中性条件下活性低、过氧化氢(H₂O₂)利用率低、Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)转化速率不高等问题,难以实现异相Fenton催化在环境修复领域的大规模应用。本文综述了不同活性氧物种参与的异相Fenton反应机理,总结了多种异相Fenton催化剂及其在有机污染物控制方面的应用,为继续开展异相Fenton催化水污染控制研究提供参考。

印迹复合膜由于兼具分离膜的高效分离性能与印迹聚合物的特异识别性分离性能,可实现对目标物质的精准分离而引起极大关注,相关研究报道也逐年增加。然而,尚无关于印迹复合膜相关研究进展的总结及对存在问题和未来发展趋势的分析和展望。本文首先总结了印记复合膜的研究发展历程,随后从印迹复合膜制备技术的研究进展出发,根据印迹复合膜的结构,将其分为单层结构印迹复合膜、双层结构印迹复合膜、多层结构印迹复合膜、基于三维大孔基底的印迹复合膜以及智能印迹复合膜,并分别综述了各类印迹复合膜的结构特征、制备方法、识别/分离性能以及它们各自存在的问题,最后对其未来发展方向进行展望。

锂硫电池具有理论能量密度高、成本低廉和环境友好等优点,是最有前途的下一代高比能二次电池系统之一。当前,基于有机电解液的液态锂硫电池存在多硫化锂穿梭效应、电解液易燃以及锂枝晶等问题,致使电池的库仑效率低、循环性能差,且存在严重的安全隐患。采用固态电解质(如凝胶聚合物、固态聚合物、陶瓷、复合电解质等)替代有机电解液是解决上述问题的有效途径。本文总结了近年来固态锂硫电池电解质的研究现状,评述了各类固态电解质的优缺点及改性策略,重点介绍了陶瓷固态电解质的研究进展。最后,对固态锂硫电池的未来发展趋势进行预测与展望。