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新闻公告
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图/表 详细信息
富氮唑类金属配合物的设计合成及应用
颜高杰, 吴琼, 谈玲华
化学进展, 2021, 33(
4
): 689-712. DOI:
10.7536/PC200620
图2
(a) imi-9中Pb(Ⅱ)的配位环境;(b) 配体H
3
dtim的配位环境模式;(c) imi-9的2D结构(以棒状模型展示);(d) 沿
b
轴所看到的3D骨架结构(以棒状模型展示)
[
30
]
本文的其它图/表
表1
咪唑金属配合物的性能
图1
imi-1~imi-6的合成
[
27
]
图3
pyr-1~pyr-4的合成
[
38
]
表2
吡唑金属配合物的性能
图4
pyr-5和pyr-6的合成
[
39
]
图5
pyr-7的合成
[
42
]
图6
pyr-9和pyr-10的合成
[
48
]
图7
tri-2的合成
[
60
]
图8
tri-4的结构:(a) 锌离子与两个去质子化的ANTA和两个羟基配位形成四面体构型;(b) 2D骨架结构;(c) 2D骨架结构的侧视图;(d) 2D骨架结构通过羟基和相邻2D结构中硝基之间的氢键组装
[
61
]
图9
tri-5的合成
[
64
]
图10
(a)在tri-6中Ag(Ⅰ)的配位环境;(b)由Ag(Ⅰ)和ATCA形成的两种不同的手性螺旋结构;(c)高氯酸根和ATCA之间所形成的氢键;(d) tri-6的三维骨架结构
[
65
]
图11
tri-7~tri-14的合成
[
68
]
图12
tri-15和tri-16的合成
[
70
]
图13
(a)tri-17的配位环境;(b)tri-17的1D链结构;(c)在链结构基础上的2D层状骨架结构和(d)沿着
c
轴的3D多孔结构
[
73
]
图14
tri-19的分子结构
[
82
]
图15
tri-20的合成
[
83
]
图16
(a)DNBT的分子结构;(b) [Ni(DNBT)
2
(H
2
O)
2
]
2-
的八面体构型;(c)tri-21的晶体结构中,阴离子镍基配合物、二甲基胺离子和水分子的堆积排列
[
84
]
图17
(a)tri-22中由Cu
I
(粉紫色)和Cu
II
(青色)交错排布的1D聚合物链,其中Cu
Ⅰ
和Cu
Ⅱ
分别具有四面体型和八面体型配位模式;(b)1D聚合物中二甲基胺离子在1D聚合物中的分布
[
84
]
表3
三唑金属配合物的性能
图18
tri-29和tri-30的合成
[
87
]
图19
(a) Ag(Ⅰ)的配位环境;(b) 5-ATZ和叠氮基团的配位模式;(c) 左面为tetra-1的3D交叉结构,右上为[Ag
2
(5-ATZ)]
+
的1D结构,右下为[Ag
2
(N
3
)]
+
的2D结构;(d) tetra-1的3D骨架结构
[
91
]
图20
tetra-2的分子结构图
[
96
]
图21
tetra-3的分子结构和氢键
[
97
]
图22
tetra-9~tetra-15的合成
[
106
]
图23
tetra-17~tetra-20的合成
[
108
]
图24
tetra-24的合成
[
110
]
图25
tetra-25的合成
[
111
]
表4
四唑金属配合物的性能
图26
[Zn(H
2
O)
4
(N
5
)
2
]·4H
2
O的分子结构
[
137
]
由于N
5
存在五个配位点,因而可以形成多维度的骨架结构,2018年,Zhang等
[
139
]
合成了以Na为配位金属的五唑金属无机骨架(MPF-1),由于配位模式的不同,MPF-1具有两种不同的纳米笼状结构Na
20
N
60
、Na
24
N
60
。
图27
化合物的3D骨架结构(a: 棍状模型;b: 空间填充模型;
a
轴、
b
轴和
c
轴分别填充蓝球、黄球和绿球)
[
138
]
同年,Xu等
[
140
]
将五唑阴离子、
N
3
-
和N
O
3
-
作为配体,首次制备了一系列的富氮混合配体型含能3D金属骨架结构[Cu(N
5
)(N
3
)]
n
、[Ag(N
5
)]
n
、[Ba(N
5
)(NO
3
)(H
2
O)
3
]
n
和[NaBa
3
(N
5
)
6
(NO
3
)(H
2
O)
3
]
n
。所有的骨架都具有超分子结构,在室温下具有优异的稳定性,他们认为金属原子与五唑阴离子之间形成的配位键,能够很好地稳定五唑阴离子,使之不易分解,与此同时所有的骨架都展现出一定的热稳定性(T
d
=89.5~129.7 ℃)。此外,值得注意的是,与先前所报道的五唑阴离子骨架相比,[Ag(N
5
)]
n
的爆轰性能(D=7.78 km·s
-1
,P=34.7 GPa)有了显著提高,然而其感度较差(IS=0.5 J,FS=1 N)。Sun等
[
141
]
以(N
5
)
6
(H
3
O)
3
(NH
4
)
4
Cl为起始原料,与六水合硝酸镁反应后,生成中间体[Mg(H
2
O)
6
]
2+
[(N
5
)
2
(H
2
O)
2
]
2-
,再与AgNO
3
反应后,生成无溶剂型五唑金属配合物AgN
5
,加入氨水后,制备得3D含能骨架[Ag(NH
3
)
2
]
+
[Ag
3
(N
5
)
4
]
-
,其合成工艺如
图28
。[Ag(NH
3
)
2
]
+
[Ag
3
(N
5
)
4
]
-
在90 ℃下保持稳定,AgN
5
和[Ag(NH
3
)
2
]
+
[Ag
3
(N
5
)
4
]
-
结构中没有H
2
O、H
3
O
+
和N
H
4
+
等分子和离子,不同于五唑配合物,这有利于促进了五唑化学的发展。
图28
AgN
5
和3D骨架[Ag(NH
3
)
2
]
+
[Ag
3
(N
5
)
4
]
-
的合成
[
141
]
图29
KN
5
的合成
[
142
]
图30
所设计含能金属配合物的分子骨架
[
146
,
147
,
151
]
AI
小
编
AI小编
你好！我是《化学进展》AI小编，有什么可以帮您的吗？
