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化学进展 DOI: 10.7536/PC231020   后一篇

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光催化甲烷直接转化制甲醇提高甲烷转化率和甲醇选择性的研究进展

韩春秋1,2, 曹玥晗1,2,*, 黄川2, 吕伟峰2, 周莹1,2,*   

  1. 1.西南石油大学 油 气藏地质及开发工程全国重点实验室 成都 610500;
    2.西南石油大学 新能源与材料学院 成都 610500
  • 收稿日期:2023-10-30 修回日期:2024-01-31
  • 作者简介:周莹 西南石油大学二级教授、博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者、百千万人才工程国家级人选、享受国务院特殊津贴专家、教育部“长江学者奖励计划”青年学者、英国皇家化学会会士(FRSC)、德国洪堡学者、日本JSPS邀请学者、四川省学术与技术带头人等。围绕油气资源和绿色能源，从事天然气绿色综合利用、油气资源开发利用中的污染治理、绿色能源电催化与电化学合成、超快光谱与原位表征技术相关研究。在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表论文200余篇，被引1万余次，H因子65。
  • 基金资助:
    国家杰出青年科学基金(52325401)、国家自然科学基金(22209135和22209136)、中国博士后科学基金(2022M722635)、四川省博士后创新人才支持项目(BX202220);
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Research Progress of Photocatalytic Methane Oxidation to Methanol in Promoting Methane Conversion Rate and Methanol Selectivity

Chunqiu Han1,2, Yuehan Cao1,2,*, Chuan Huang2, Weifeng Lv2, Ying Zhou1,2,*   

  1. 1. National Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500, China;
    2. School of New Energy and Materials, Southwest Petroleum University, Chengdu 610500, China
  • Received:2023-10-30 Revised:2024-01-31
  • Contact: *e-mail: yhcao419@163.com; yzhou@swpu.edu.cn
  • Supported by:
    National Science Fund for Distinguished Young Scholars (52325401), National Natural Science Foundation of China (22209135 and 22209136), China Postdoctoral Science Foundation (2022M722635), Sichuan Province Innovative Talent Funding Project for Postdoctoral Fellows (BX202220).
光催化甲烷(CH4)直接转化制甲醇(CH3OH)为化学储能和高值化学品的合成提供了一种有效途径。然而,由于CH4分子活化困难,且CH3OH较CH4更活泼,更容易发生过氧化反应,导致CH4的转化率较低,CH3OH的选择性也较低。因此,选择性光催化CH4直接转化制CH3OH仍面临巨大挑战。本文综述了近年来在光催化CH4直接转化制CH3OH研究中提高CH4转化率和CH3OH选择性的研究思路,以及相应的催化剂设计策略。在提高CH4转化率方面,主要的研究思路是通过改善活性氧自由基活化或催化活化路径有效活化CH4。在提高CH3OH选择性方面,主要的思路为抑制CH3OH的过氧化或实现CH3OH再生。为了提高CH4的转化率和CH3OH的选择性,催化设计策略主要为负载助催化剂,调控催化材料的尺寸和构造氧空位等。最后,本综述对光催化CH4直接转化制CH3OH的未来研究方向提出了展望。
关键词： 光催化, 甲烷转化, 甲醇, 促进C-H键活化, 抑制甲醇过氧化
Photocatalytic direct conversion of methane (CH4) to methanol (CH3OH) provides an effective way for efficient energy storage and the synthesis of high-value chemicals. However, due to the difficulty in activating CH4 molecules and the fact that CH3OH is more reactive than CH4 and prone to peroxidation, the conversion rate of CH4 is low and the selectivity of CH3OH is as well as low. Therefore, the selective photocatalytic direct conversion of CH4 to CH3OH still faces significant challenges. This review focuses on the research ideas on promoting CH4 conversion rate and CH3OH selectivity in recent years in the direct conversion of photocatalytic CH4 to CH3OH, as well as the corresponding catalyst design strategies. In terms of promoting CH4 conversion rate, the main research idea is to effectively activate CH4 by improving reactive oxygen radical activation or catalytic activation pathways. In terms of promoting CH3OH selectivity, the main idea is to inhibit the peroxidation of CH3OH or achieve CH3OH regeneration. In order to improve the conversion rate of CH4 and the selectivity of CH3OH, catalytic design strategies mainly include loading cocatalysts, controlling the size of catalytic materials and constructing oxygen vacancies. Finally, this review provides an outlook on the future research direction of photocatalytic direct conversion of CH4 to CH3OH.
Key words: photocatalytic, CH4 conversion, CH3OH, promoting activation of C-H bond, inhibiting CH3OH peroxidation

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