为深入贯彻落实“碳达峰”和“碳中和”的目标并解决能源短缺及其带来的环境污染问题，发展绿色、清洁、可持续的新型能源载体至关重要。氢能作为一种来源丰富、绿色可持续且具有高热燃烧值的二次能源，有望在现代能源体系和未来能源布局中占据重要地位。事实上，早在20世纪70年代，严重依赖石油进口的美国就已经提出用氢能作为能源载体替代石油的概念。在随后的发展中，氢能作为一种二次能源载体的可行性得到了验证，也得到了广泛关注，并在2019年被首次写入《政府工作报告》。然而，目前的制氢方式主要依靠于化石燃料制氢、工业副产物制氢、电解水制氢、生物质制氢等方式，其中电解水制氢由于其较大的绿色清洁性得到了企业的广泛关注和发展，但仍然面临能耗高和难以规模化应用的难题。

太阳能是一种取之不尽、用之不竭的能源，具有较大的可持续性和可获得性，且其利用几乎不受地域限制。如果能利用太阳能和清洁的水作为输入能源和氢的原料实现氢气的制备，将进一步降低氢能制备过程的能耗和污染。自1967年以来，基于太阳能的光催化分解水产氢受到了研究人员的广泛关注。尤其是近10年，光催化产氢相关的研究发展迅猛（如图1a）。太阳能向氢能转化的关键在于：（1）对太阳光充分高效的利用；（2）光催化剂中光生电子的有效分离；（3）理想的表面反应速率。然而，太阳光谱的分布是不均匀的，高能量的紫外光（300~400 nm）只占据了全光谱的5%，这严重限制了光的利用和转化效率。如何有效利用太阳光谱中大部分的可见光（46%, 400~780 nm）甚至红外光，逐渐成为目前的研究重点。

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）具有合成难度低、热稳定性、化学稳定性和光稳定性高等优势，是一种理想的光催化剂。近年来其在产氢、水氧化、有机污染物降解、CO₂还原和氮气固定等光催化反应中，体现出优异的光催化活性而受到广泛关注。从Web of Science检索到的数据中我们可以发现（图1b），g-C₃N₄在光催化领域上的应用在过去10年内呈现指数型增长，2021年g-C₃N₄光催化剂相关的发文量和被引频次甚至达到了1500篇和8万次。然而，本征g-C₃N₄有限的可见光吸收和受限的电子空穴分离效率阻碍了其在分解水产氢中的进一步突破和应用。近年来，氮缺陷的引入被证明是一种可以有效促进可见光吸收并提高光生电子可用性的有效策略。尽管目前已经发展了一些引入氮缺陷的方法（如：高温热聚合、水热、氢气还原），但其对缺陷类型和浓度的控制并不乐观。因此，需要探索一种在合成过程中将氮缺陷引入g-C₃N₄的简便方法，进而精确调控g-C₃N₄的能带和光吸收，从而可控增强其可见光响应能力。

基于此，我们课题组报道了一种基于KOH辅助合成氮缺陷可调的g-C₃N_x的新方法，并研究了其在可见光催化产氢上的应用（如图2，Adv. Mater., 2017, 29, 1605148.）。原位引入的氮缺陷浓度可以通过改变KOH与尿素的比例进行调控，从而实现其在可见光区的可控红移，进而增加其对可见光区太阳光谱的利用率。此外，氮缺陷的存在也促进了光生载流子的有效分离。二者协同促进了g-C₃N_x的可见光催化产氢性能。重要的是，该方法还具备可观的普适性，当使用其他碱性化合物（如NaOH和Ba(OH)₂）时，也可以获得类似的结果。由于简单可控的氮缺陷化g-C₃N₄制备方法的提出，g-C₃N₄在各个领域的广泛应用和可见光催化分解水产氢对研究人员的吸引，我们的文章在发表后的5年内得到了各个研究方向的广泛关注（如图3），也为各个领域的发展提供了新的材料设计灵感和契机。

光催化分解水产氢的发展不仅是基础科学的拓展，更是未来绿色制氢蓝图中至关重要的一环。而基于明星光催化剂g-C₃N₄的研究，将进一步为发展可见光响应的产氢催化剂拓宽道路。目前的科学研究更应着力于当下的瓶颈问题，并逐步攻破推进，以便尽早夯实其在未来能源蓝图中的重要地位。回顾目前所报道的大部分可见光响应的光催化剂，要想实现其工业化的迈进目标还存在众多挑战。

（1）太阳能到化学能转换效率偏低的问题。探索更简便快捷的光催化材料改性策略，实现其对太阳光谱中可见光的高效利用，甚至是实现对近红外光的高效利用是其性能突破的关键。

（2）光催化材料本身稳定性和不统一的性能评估标准的问题。稳定性是工业化应用的前提条件，然而现在很多的光催化材料其稳定性不是很理想，对于稳定性研究的工作也少之又少。这要求研究人员首先应该重视并直面光催化材料的稳定性问题，后续的相关研究才能得到进一步的突破。当然，开发新型的高效光催化材料也是一个突破口。现有报导的很多光催化材料，其性能测试条件不统一，致使不同材料的横向对比面临巨大挑战。因此，需要进一步统一光催化材料的性能评估标准，进而避免不合理/不严谨的性能对比。

（3）光催化反应中光反应与暗反应的结合问题。基于太阳能的光催化反应体系严重依赖于太阳光，势必受到昼夜交替的影响。如何实现白昼和黑夜交替下的连续产氢也是其实际落地生产的关键，即实现光催化反应过程中光反应和暗反应的解耦。一个有效的解决办法是大力发展延迟性光催化响应材料（例如：光致电子储存材料），实现其在光照下对光生电子的储存和暗反应条件下电子的释放利用，进而弥补目前光催化材料在黑暗条件下无法应用的不足。

除此之外，以光催化产氢反应为例，其未来可能不仅局限于光催化材料的开发，反应体系的扩展和工艺的改进可能会成为新的研究热点，比如：

（1）光催化产氢耦合废弃污染物的降解。采用一些低价值废弃物（例如：工业氨氮废水、废弃塑料和生物质）代替高纯度的牺牲剂，设计新型光催化产氢体系，在降低对高成本牺牲剂使用的同时解决环境污染问题。

（2）光催化产氢耦合高价值化学品的转化。使用光催化材料的还原能力产氢的同时实现醇、醛、酸、胺等高附加值精细化工品的高效合成。

（3）常见的粉末催化剂的间歇式反应器大大制约了光催化产氢的发展，大力发展新型光催化反应体系也至关重要（例如：流动相反应装置，膜反应器，光热耦合反应体系等）。