21世纪以来,随着科学技术的发展,人类社会的经济和生活水平得到了极大提高。然而,伴随而来的能源和环境问题日益成为了可持续发展的绊脚石。例如煤、天然气、石油等不可再生的化石燃料的大量消耗,以及这些资源燃烧所释放出来的CO2温室气体和SO2、NOx等有毒气体对环境恶化和人类健康造成严重危害。因此,开发一种绿色高效、无二次污染的先进技术来治理这类问题愈加紧迫。半导体光催化是一种仅仅利用太阳能为原始能源的清洁新技术。这种技术可以利用太阳的光能,在光催化剂上驱动引发一系列的化学反应,将密度低的太阳能高效地转化为密度高的化学能或者直接利用太阳能矿化和降解有机污染物,在解决能源和环境问题上前景十分可观,已经引起了世界各国政府的高度重视。
自1972年两位日本科学家Fujishima和Honda首次发现光催化剂TiO2可以在光照条件下分解水制备氢气以来,光催化领域的核心研究方向就是开发一种光能利用率高、量子效率高、廉价丰富的高效光催化剂。前期主要集中在对传统无机化合物光催化剂的研究,比如贵金属、氧化石墨烯,金属氧化物、氮化物、硫化物及其复合物等。虽然这些材料能得到较高的量子效率,但其中没有一种材料能同时获得高的量子利用率和高的可见光利用率,并且这些无机物材料大多包含了资源较少、价格昂贵的稀有金属,难以在实际应用中大规模使用和推广。因此,进一步开发和利用地球储存丰富、市场价格低廉的元素来合成新型光催化剂,系统分析这些光催化剂在光催化反应中的反应机理,以期达到同时具有高的光能吸收、高的可见光利用率和高的量子效率,成为全球光催化领域的热点和迫切需求。
最近,聚合物石墨相碳化氮,作为一种无金属的无机半导体材料（g-C3N4）,由于具有独特的类似石墨烯二维结构、优异的化学性质和良好的稳定性,在光催化有机物降解、光催化产氢和光催化有机合成等领域受到了越来越多的关注。这种材料不含昂贵的贵金属和稀缺的稀有元素,价格十分低廉,满足研究人员对光催化剂的基本要求。同时,这种半导体材料还具有其他许多优点,比如它可以通过简单的高温煅烧即可大量获得,化学结构能通过掺杂简单控制,能带结构能精准可调,被认为是光催化领域最有前景的新型光催化剂之一。然而,单一的g-C3N4材料由于光生电子和空穴复合较为严重,在一定程度上限制了其量子效率的提高。因此,为了优化g-C3N4材料,科学家们设计了丰富的基于g-C3N4不同成分、不同结构的复合材料,大大提高了光能利用率和量子效率,推动光催化剂走向实际应用。
正是在g-C3N4复合材料研究火热的背景下,我们通过前期对g-C3N4复合材料的调研、认识、总结和研究,及时发觉系统分析g-C3N4复合材料光催化反应机理,总结当前存在的主要问题、现状及发展趋势,撰写了一篇基于g-C3N4复合材料的综述性文章。该文章不仅将g-C3N4复合材料的最新研究进展提供给研究者们参考,亦给g-C3N4复合材料的未来研究指明了方向,具有重要的实时性和指导意义。
文章发表后获得极大的关注,得到了很高的引用,我认为主要有以下几方面的原因：首先,这是第一篇对g-C3N4复合材料进行分类的综述性文章,之前的文章大多只是对单一的g-C3N4材料进行总结和报道,而忽略了最新的g-C3N4复合材料。其次,文章首次按照g-C3N4复合材料不同的光催化机理（p-n结、肖特基结、等离子体效应、光敏化、超导体等）将g-C3N4复合材料分成六大类,即g-C3N4无金属复合材料、g-C3N4/金属氧化物（金属硫化物）复合材料、g-C3N4/复杂氧化物复合材料、g-C3N4/卤化物复合材料、g-C3N4/贵金属复合材料和g-C3N4多元复合材料。这些分类方法将有利于研究者们深刻理解g-C3N4复合材料的光催化反应机理,为进一步优化光催化剂提供理论依据。另外,这篇g-C3N4复合材料的综述系统全面地总结了g-C3N4复合材料在各方面的应用（光催化污染物降解、光催化产氢、CO2还原、光催化灭菌和超级电容器等）,涉及面非常广泛,这也是该文章引用率高的一个重要原因。
我们的研究成果在国内外产生了重大和广泛的影响,被评为2015年度中国百篇最具影响力的国际论文,入选中国科学院文献情报中心“世界科学前沿发展态势分析”课题组基于Web of Science数据库遴选的2014–2018年物理学领域研究论文引用数最多的中国学者排名前10的榜单。
最近,g-C3N4的复合材料采用石墨炔、磷单质,一些零维量子点（如碳量子点）或三维氧化物阵列等具有优异导电性的高效催化剂来修饰碳化氮材料以期获得高活性的碳化氮光催化剂复合材料。另外,碳化氮的基底也使用了高比表面积的介孔碳化氮（提供足够多的活性位点）和结晶程度高的晶化碳化氮（增加导电性）。当然,在g-C3N4复合光催化材料中仍然存在着一些挑战。比如光催化的机理尚不明确,需要更加直观、更加直接的证据来佐证。同时,一般情况下光照同时会伴随热的生成,从而会发生一定程度的热催化,需要更加细致的表征来排除光催化体系中热催化的影响。第三,更为先进的表征仪器需用来原位检测电子和空穴的迁移和复合,以及实时监测原子的周围环境,以确认原子所处的周围环境对光催化性能的影响。
