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化学进展 2018, No.4 上一期 后一期 返回主页

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2018, 30 (4): 0-0 |
出版日期: 2018-04-15
摘要
综述
仿生光电催化固氮
肖瑶, 胡文娟, 任衍彪, 康旭, 刘健
2018, 30 (4): 325-337 | DOI: 10.7536/PC171232
出版日期: 2018-04-15
摘要
固氮是将游离的N2转变为生物可用形式的过程,主要包括生物固氮和工业固氮。前者通过固氮酶进行,利用ATP水解提供的能量,可以在常温常压下将N2还原成NH3,同时有H2形成。工业固氮主要指Haber-Bosch过程,在铁催化剂和促进剂的共同作用下,可以高效地将N2催化成NH3。这个100多年前发明的过程需要400~500 ℃高温和高于100 atm的反应条件,会消耗大量的能量。合成H2的甲醇水蒸气重整过程也会消耗大量能量。如果能进一步认识固氮酶的固氮机制,利用太阳能驱动实现常温常压下的固氮反应将会非常有前景。本文概述了近年来固氮酶启发的光催化固氮领域的进展,并结合了相关的电化学领域的固氮研究,对本领域作了展望。目前还没有催化剂能取代传统Haber-Bosch过程所采用的催化体系,但是通过总结过去的研究进展和经验,可为未来设计高效催化剂提供非常有益的启示。
一维聚合物-无机纳米复合材料的制备
李勃天, 温幸, 唐黎明
2018, 30 (4): 338-348 | DOI: 10.7536/PC170811
出版日期: 2018-04-15
摘要
近年来,一维聚合物-无机纳米复合材料因其独特的结构、优异的性能及广泛的应用前景而得到极大关注。由于无机相和聚合物相在纳米尺度的复合可显著提高材料的内在特性和功能,许多一维纳米复合材料在电子传输、光学特性、力学性能等方面表现优异,相关材料在电子器件、储能器件、光化学传感器、催化等领域具有潜在应用价值。本文基于一维聚合物-无机纳米复合材料多种不同的结构形式,综述了三种最常用的制备方法,即模板合成法、静电纺丝法和一维组装法,分别介绍了各种制备方法的原理,并对其特点和发展趋势进行了评述和展望。
水热炭化制备碳量子点及其应用
刘禹杉, 李伟, 吴鹏, 刘守新*
2018, 30 (4): 349-364 | DOI: 10.7536/PC170808
出版日期: 2018-04-15
摘要
碳量子点作为新兴的“零维”碳纳米材料引起人们广泛的关注。水热炭化法是目前为止应用最广泛的碳量子点合成方法之一。水热炭化合成碳量子点取材广泛、过程简单,其最大的特点是合成的碳量子点表面含有丰富的含氧官能团,水溶性优异,在制备过程中即可对碳量子点进行表面功能化改性。此外,水热法合成的碳量子点具有石墨或无定形结构的碳核。水热碳量子点的结构和性质主要受原料种类及制备条件(水热炭化温度、时间及化学添加剂)的影响,产物在光催化技术、分析检测、活体成像和细胞标记、发光二极管(LED)及药物输送等领域展示出较好应用效果。本文综述了水热碳量子点的制备、性质、形成机理(包括原料的脱水、聚合、炭化及钝化过程)及发光机理(表面缺陷态效应和量子尺寸效应),并对水热碳量子点的应用进行了总结。最后,对水热碳量子点发展过程中尚待解决的问题进行总结,对其未来的发展方向进行了展望。
基于席夫碱反应的共价有机骨架材料
张成江, 袁晓艳, 袁泽利, 钟永科, 张卓旻, 李攻科
2018, 30 (4): 365-382 | DOI: 10.7536/PC170815
出版日期: 2018-04-15
摘要
席夫碱共价有机骨架材料(Schiff-base COFs)是根据Schiff-base反应原理缩合形成的一类COFs材料。Schiff-base COFs具有骨架密度低、比表面积大、孔径尺寸可控、有机单体种类丰富、合成方法灵活多样、表面化学性质可功能化,易于引入特定的分子识别位点,以及物理化学稳定性优异等特征。Schiff-base COFs在气体吸附/储存、传感、催化、光电材料和前处理介质等诸多领域有重要的应用前景,成为材料科学领域的研究热点。本文主要综述了近年来Schiff-base COFs材料的合成类型、制备方法,以及该材料在不同领域的应用研究进展。最后,总结了该材料的研究现状并展望了该研究领域未来的发展方向和应用前景。
幻数团簇丝氨酸八聚体:结构和手性特征
任娟, 边申, 王奕允, 孔祥蕾
2018, 30 (4): 383-397 | DOI: 10.7536/PC170833
出版日期: 2018-04-15
摘要
自从2001年丝氨酸八聚体第一次在质谱中被观察到,这种奇特的幻数团簇就受到研究者们的广泛关注。丝氨酸八聚体具有显著的同手性优势,而且它的手性能够通过对映选择性取代反应传递给其他分子。一些研究者提出这种丝氨酸八聚体的同手性优势很可能与生命的同手性起源相关。本文综述了丝氨酸八聚体的产生、结构和手性特征等方面的研究结果和进展,其中包括运用串联质谱(MS/MS),气相H/D交换,离子淌度,红外解离光谱等多种实验方法以及理论计算对丝氨酸八聚体及含有取代单元的八聚体的相关研究。这些结果逐步地揭示了丝氨酸八聚体的结构特点和性质,进一步加深了人们对其在手性识别和手性传递方面的作用的理解。然而,由于体系的复杂性,真正地理解其结构、同手性选择性的原因以及其在生物分子同手性起源中的作用仍是一个非常具有挑战性的问题。
铜基电催化剂还原CO2
刘孟岩, 王元双, 邓雯, 温珍海
2018, 30 (4): 398-409 | DOI: 10.7536/PC170810
出版日期: 2018-04-15
摘要
温室气体CO2的大量排放给全球气候造成潜在威胁,电化学还原CO2为有用的化工产品作为一种人为的碳循环的方式,拓展了新的利用CO2的可能性,并且是一种很有前景的显著改善环境、促进可持续发展的方法。然而,在转化CO2为有价值的产品过程中,最大的挑战是抑制析氢副反应的同时达不到高效率、高选择性。铜因其在电催化还原CO2过程中优异的催化性能而得到广泛关注。本文重点介绍了近年来电催化还原CO2的发展以及电化学转化CO2的优缺点,介绍了CO2RR的热力学与动力学研究并概述了Cu电极、Cu MOFs材料电极以及通过氧化、合金化、纳米化和表面修饰等方法修饰的铜电极的进展,但是电催化还原CO2的反应机理尚不太确定。最后,讨论了未来铜基电极催化剂高效率地选择性转化CO2会面临的挑战和可能研究的方向。
三元镍钴锰正极材料的制备及改性
邵奕嘉, 黄斌, 刘全兵, 廖世军
2018, 30 (4): 410-419 | DOI: 10.7536/PC170923
出版日期: 2018-04-15
摘要
三元镍钴锰正极材料是一类非常重要的正极材料,具有性能优于钴酸锂而成本远远低于钴酸锂、能量密度远远高于磷酸铁锂等重要优点,正在逐渐成为汽车动力电池的主流正极材料。但是,三元镍钴锰正极材料也存在循环稳定性不足、大电流密度放电性能不佳等问题。围绕解决这些问题并进一步提升三元镍钴锰正极材料的性能,近年来国内外在材料制备技术以及改性技术方面开展了大量的研究工作,取得了若干令人瞩目的研究成果。本文从材料制备方法、包覆修饰和掺杂改性三个方面,介绍了三元镍钴锰正极材料制备技术及改性技术的研究进展,在此基础上,对三元镍钴锰正极材料的未来发展方向作出展望。
应用零价铁基材料还原和催化氧化降解多溴联苯醚
吴洋, 王玉, 仇荣亮, 杨欣
2018, 30 (4): 420-428 | DOI: 10.7536/PC170745
出版日期: 2018-04-15
摘要
多溴联苯醚(PBDEs)是一类新型的持久性有机污染物(POPs),由于不合理的使用和处置,在多种环境介质中均存在不同程度的污染。环境中PBDEs的降解技术已成为近年来的研究热点。大量的研究表明,零价铁(ZVI)还原脱溴降解PBDEs是一种高效快速且经济可行的治理技术。本文在总结国内外关于ZVI基材料降解PBDEs研究的基础上,分析了ZVI还原降解PBDEs的机理、动力学、影响因素及降解路径。从总体上看,ZVI作为高活性电子供体虽然能将高溴代PBDEs迅速降解为低溴代产物,但产生的低溴代PBDEs往往具有更大的环境风险,需进一步降解处理。近年来的研究表明,利用ZVI作为间接电子供体,通过催化活化H2O2或过硫酸盐产生高活性自由基,能够实现开环降解低溴代PBDEs。基于以上分析,通过构建一套先还原-后氧化的降解体系,有望实现高溴代PBDEs的彻底降解。最后,本文对ZVI降解PBDEs技术的后续研究进行了讨论和展望。
丝网印刷柔性电子器件
段树铭, 任晓辰*, 张小涛, 程姗姗, 胡文平*
2018, 30 (4): 429-438 | DOI: 10.7536/PC171015
出版日期: 2018-04-15
摘要
有机电子器件的主要优势之一是溶液可处理性,这使得可以通过多种印刷方法制备有机电子器件。丝网印刷作为一种十分成熟的印刷方法,被广泛应用于微电子器件的制备。本文主要从丝网印刷的组成、影响丝网印刷精密度的因素以及丝网印刷在场效应晶体管、太阳能电池、有机发光二极管等柔性电子器件制备中的应用分别作以介绍,并对目前丝网印刷在印刷柔性电子器件中存在的困难和挑战作以总结。
石墨烯在复合热电材料中的应用
何新民, 张婷, 陈飞, 蒋俊
2018, 30 (4): 439-447 | DOI: 10.7536/PC170746
出版日期: 2018-04-15
摘要
热电材料是一种可以实现热能与电能之间直接相互转换的功能材料,在温差发电和热电制冷方面具有广阔的应用空间。石墨烯是一种单原子层厚度的二维碳材料,具有特殊的晶体结构和优异的物理化学性质。大量研究表明石墨烯优异的电学性能、超大的比表面积以及多样的边界结构有利于材料电、热性能的协同调控,使其在热电领域有较大的应用潜力。本文结合热电材料的性能特点,从石墨烯的结构与性能入手,综述了石墨烯自身作为热电材料时结构与性能的优化关系,并总结归纳了石墨烯与Bi2Te3、CoSb3等传统无机热电材料以及与导电高分子热电材料构成纳米复合块体和薄膜时,对材料结构与热电性能的影响,并结合现存的问题对石墨烯在热电领域中的应用进行了展望。
纳米纤维素的制备及产业化
杜海顺, 刘超, 张苗苗, 孔庆山, 李滨*, 咸漠
2018, 30 (4): 448-462 | DOI: 10.7536/PC170830
出版日期: 2018-04-15
摘要
纳米纤维素因其独特的结构及优越的性能引起了学术和企业界的广泛关注与重视,日渐成为新材料和纤维素科学领域的研究热点。以木质纤维资源为原料,可分离出两种主要类型的纳米纤维素:纤维素纳米晶体(CNC)和纤维素纳米纤丝(CNF)。本文详细综述了CNC和CNF的制备方法,着重介绍了近几年新兴的制备方法,包括可回收的有机酸水解法综合制备CNC和CNF,美国高附加值制浆(AVAP)法制备木质素包覆的CNC和CNF,低共熔溶剂预处理结合机械剪切高效制备CNC和CNF,以及微极性环境下可调控机械剥离制备亲疏水性CNF等。同时,讨论了各种制备方法的优缺点,并介绍了国内外纳米纤维素的产业化研究进展。最后,我们提出纳米纤维素的制备方法未来将朝着绿色、高效和可持续的方向发展。